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全固体リチウム二次電池の高エネルギー密度化実現に資する高容量で長寿命なSi粒子負極電極体の開発を行う。研究代表者らはこれまで、比較的安価で電極の大面積化も可能なスプレー塗工法により作製した無孔Siナノ粒子の積層体が、全固体リチウム二次電池内で高い出力特性とサイクル安定性を示すことを明らかにしてきた。これは、充放電とともに繰り返される粒子の体積変化が隣接する粒子との融着を引き起こし、粒子積層体が蒸着膜のような連続体に形態変化することによる。従って、実用的な容量を示すまで分厚くしたSiナノ粒子積層体を長寿命化するには、ナノ多孔構造を導入したスパッタ膜で研究代表者らがこれまでに実証してきたように、積層体を構成するSiナノ粒子にナノ多孔構造を導入することが効果的であることが予想される。そこで本研究では、ナノ多孔Si粒子の合成に取り組み、スプレー塗工法による積層体を合成することで、高容量で長寿命な全固体リチウム二次電池用Si粒子負極電極体の開発を行う。
本研究ではまず、FIB-SEMによって内包するポアの形態観察、X線回折測定によってSiOからSiへの変換を確認しながら、多孔SiO2粒子を多孔Si粒子に変換するMg還元処理法を研究室内で確立させた。一方で、50nm径のSiナノ粒子でノウハウを蓄積していたスプレー塗工による粒子積層体の作製条件についても、多孔SiO2粒子の主流となるサブμ～μm径の粒子を積層するための条件を探索し、安定積層に利く条件を見い出した。また、Mg還元処理によって作製した多孔Si粒子を電極層にし、硫化物固体電解質内にて電気化学特性を計測できるところまで研究が進展した。
今後、同サイズの無孔粒子積層体との比較を通じ、サブμm径多孔粒子を積層した全固体電池用Si負極の電気化学応答を解析し、全固体電池用高容量Si負極の高性能化に引き続き取り組んでいく。
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