窒化物界面の導入によるFe2VAl系合金のナノ構造創出と熱電応用

2022 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 20K05100
• 研究機関: 九州工業大学
• 研究代表者: 渡邊 厚介 九州工業大学, 環境エネルギー融合研究センター, 特任助教 (40617007)
• 研究期間 (年度): 2020-04-01 – 2023-03-31
• キーワード: ホイスラー合金 / 熱電変換材料 / ナノ複合化 / 窒化処理 / メカニカルグラインディング

研究実績の概要

安価で豊富な元素から構成されるホイスラー型Fe2VAl系合金の結晶粒表面近傍に原子の拡散防止膜として窒化物を導入し、加熱による粒成長の抑制と異相界面導入による熱伝導率の低減を同時に達成することを目的とした。
まず、Fe2V1+xAl1-xの結晶粒近傍に拡散防止層としてAlN界面を導入する方法論を確立した。これはFe2V1+xAl1-x+y粉体を所定の条件で窒化処理することによってFe2V1+xAl1-x/AlN複合粒子へと変え、これらを焼結することによって得られた。
次に、Fe2V1+xAl1-x+y粉体の粒径を低減させるために、メカニカルグラインディング法（MG）による微細化を実施した。MG後の粉体を用いた焼結体中のFe2V1+xAl1-xの結晶粒サイズは数10μmオーダーから10μm以下と低減することができ、熱伝導率は5%程度低減したものの、母相の組成が変化し電気的特性が大きく低下した。MG法のみではFe2V1+xAl1-xの延性が原因でサブミクロンオーダーまで粉砕することは困難であることも確認された。
そのため、最終年度は延性の抑制が可能なクライオミリング（CM）を用いてFe2V1+xAl1-x+y粉末を粉砕したところ、10μm程度から5μm以下まで粉砕することに成功した。また、これを用いた焼結体では、AlN相の存在によってこの微細化した組織を維持しており、AlNが原子の拡散防止層として機能していることが確認され、熱伝導率は30%以上の低減に成功した。
当初の目的に対して、粒成長の抑制と異相界面導入による熱伝導率の低減の同時達成は満たした。一方で、粉砕および窒化処理過程における組成のズレを制御し、電気的特性の改善が今後の課題となる。

研究成果

• [雑誌論文] Ab initio calculation for electronic structure and optical property of tungsten carbide in a TiCN-based cermet for solar thermal applications (2023)
  • 著者名/発表者名: S. Hayakawa, T. Chono, K. Watanabe, S. Kawano, K. Nakamura, K. Miyazaki
  • 雑誌名: arXiv 巻: 2304 ページ: 10855
  • DOI: 10.48550/arXiv.2304.10855
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Hard X‐Ray Photoemission Study of Heusler‐Type Fe2-xRexVAl Thermoelectric Compounds (2022)
  • 著者名/発表者名: Asai Monami、Miyazaki Hidetoshi、Watanabe Kosuke、Yasui Akira、Takagi Yasumasa、Nishino Yoichi
  • 雑誌名: physica status solidi (b) 巻: 259 ページ: 2100567～2100567
  • DOI: 10.1002/pssb.202100567
  • 査読あり
• [雑誌論文] Spectral radiative properties of a cooling face mask in infrared range (2022)
  • 著者名/発表者名: CHONO Toshiharu、HAYAKAWA Shota、MIURA Asuka、WATANABE Kosuke、YABUKI Tomohide、MIYAZAKI Koji
  • 雑誌名: Netsu Bussei 巻: 36 ページ: 132～136
  • DOI: 10.2963/jjtp.36.132
  • 査読あり
• [学会発表] ホイスラー型 Co2MnSi1-xAlx 化合物の電子構造と相安定性に関する研究 (2022)
  • 著者名/発表者名: 宮崎秀俊, 関田好希, 渡邊厚介, 桜庭裕弥, 西野洋一
  • 学会等名: 第19回日本熱電学会学術講演会（TSJ2022）
• [学会発表] Microstructure Control of Thermoelectric Composites by Nitriding Process (2022)
  • 著者名/発表者名: Kosuke Watanabe
  • 学会等名: JSPS研究拠点形成事業国内ワークショップ
  • 国際学会
• [学会発表] 第一原理計算を用いたTiCN系化合物の波長選択的ふく射特性の予測 (2022)
  • 著者名/発表者名: 長野利春, 早川翔大, 三浦飛鳥, 渡邊厚介, 矢吹智英, 河野翔也, 中村和磨, 宮崎康次
  • 学会等名: 日本伝熱学会第59回日本伝熱シンポジウム
• [学会発表] Prediction on thermal radiative properties of TiC/TiN superlattices using first-principles calculation (2022)
  • 著者名/発表者名: Toshiharu Chono, Syota Hayakawa, Asuka Miura, Kosuke Watanabe, Tomohide Yabuki, Shoya Kawano, Kazuma Nakamura, Koji Miyazaki
  • 学会等名: The 13th Asian Thermophysical Properties Conference (ATPC2022)
  • 国際学会
• [学会発表] Development of steady-state measurement process with high precision of thermal conductivity of metal wires by using self-Joule heating method (2022)
  • 著者名/発表者名: Masaya Fujimura, Asuka Miura, Daiki Masumoto, Ren Umeno, Shrikant Saini, Kosuke Watanabe, Tomohide Yabuki, Koji Miyazaki
  • 学会等名: International Conference on Organic and Hybrid Thermoelectrics(ICOT2022)
  • 国際学会
• [学会発表] 第一原理計算を用いたTiC/TiN超格子の光学特性計算 (2022)
  • 著者名/発表者名: 長野利春，早川翔大，三浦飛鳥，渡邊厚介，矢吹智英，河野翔也，中村和磨，宮崎康次
  • 学会等名: 熱工学コンファレンス2022
• [学会発表] 廃棄物サーメットの太陽光吸収特性 (2022)
  • 著者名/発表者名: 早川翔大, 長野利春, 三浦飛鳥, 渡邊厚介, 矢吹智英, 中村和磨, 宮崎康次
  • 学会等名: 熱工学コンファレンス2022
• [備考] 九州大学 研究者情報
  • URL: https://hyoka.ofc.kyushu-u.ac.jp/search/details/K005629/index.html
• [産業財産権] 熱電窒化物膜およびその製造方法 (2023)
  • 発明者名: 渡邊厚介、村田龍生、三浦飛鳥、宮崎康次
  • 権利者名: 国立大学法人九州工業大学
  • 産業財産権種類: 特許
  • 産業財産権番号: 特願2023-24748