| 研究課題/領域番号 |
20K05208
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| 研究機関 | 神戸大学 |
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研究代表者 |
谷屋 啓太 神戸大学, 工学研究科, 助教 (30632822)
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| 研究分担者 |
西山 覚 神戸大学, 工学研究科, 教授 (00156126)
市橋 祐一 神戸大学, 工学研究科, 准教授 (20362759)
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| 研究期間 (年度) |
2020-04-01 – 2023-03-31
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| キーワード | マイクロ流動層 / 固体触媒 / Baeyer-Villiger酸化 / 不均一触媒 |
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| 研究実績の概要 |
本研究では、ベータゼオライト（HBEA）触媒上でのH2O2によるシクロヘキサノンのBaeyer-Villiger酸化（BV酸化）をモデル反応とし、マイクロ流動層型反応器により能動的に触媒、酸化剤、原料の共存時間を制御し、目的反応の維持と副反応の抑制を同時に達成する反応場の構築を目指している。
2021年度は、昨年度構築したマイクロ流動層型反応器をもちいて定常状態でのシクロヘキサノンのBV酸化を行った。従来のバッチ反応器によるBV酸化反応の結果と比較することで、マイクロ流動層型反応器が本反応に及ぼす影響について評価した。内径8 mmのガラスカラムをマイクロ流動層として用いて接触時間120 sでBV酸化を行ったところ、シクロヘキサノンの転化率は25%、目的生成物であるε-カプロラクトンの収率は7%を示した。また従来のバッチ反応器を用いたBV酸化では、同程度の転化率、収率を得るために6 hを要した。これら2つの反応器を用いた場合、触媒量と反応時間が異なるため、ε-カプロラクトンの生成速度（単位時間、単位触媒量あたりのε-カプロラクトンの生成量）を比較した。マイクロ流動層型反応器におけるε-カプロラクトンの生成速度は、バッチ反応器に比べて2.8倍高くなることがわかった。この優位性は、触媒層を流動化することで混合が迅速化されたこと、線速の増加により境膜拡散抵抗が減少したことなどにより発現したと考えられる。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
4: 遅れている
理由
新型コロナウィルスの感染再拡大により、研究進捗が遅れたことで周期変動操作を実施するために必要な装置の選定が遅れた。さらに世界的な半導体不足が響き、年度末にようやく入手することができた。結果として、当初の研究計画より遅れている。具体的には、周期変動操作による流動化領域の定量評価に着手できなかった。
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| 今後の研究の推進方策 |
定常操作による流束と触媒性能の定量評価を更に進める。また、周期変動操作を導入したマイクロ流動層反応器を設計するために、シクロヘキサノンまたはH2O2を含むアセトニトリル溶液の供給間隔や供給速度が流動化領域に及ぼす影響について評価する。さらに、周期変動操作がBV酸化反応における生成物の制御に対する有効性を評価する。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
装置入手の遅れに伴い、装置周辺の消耗品の選定が間に合わず次年度使用額が生じた。入手した装置と既存のポンプなどを接続するケーブルなどに使用予定。
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| 備考 |
http://www2.kobe-u.ac.jp/~ichiy/cx8HP/cx8.html
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