| 研究課題/領域番号 |
20K05210
|
|---|
| 研究機関 | 九州大学 |
|---|
研究代表者 |
工藤 真二 九州大学, 先導物質化学研究所, 准教授 (70588889)
|
|---|
| 研究期間 (年度) |
2020-04-01 – 2023-03-31
|
| キーワード | バイオマス / セルロース / 熱分解 / 液状触媒 |
|---|
| 研究実績の概要 |
本研究では、バイオマス由来化学品製造におけるプラットフォーム化合物として期待されるレボグルコセノン（LGO）を効率よく製造する手法を開発することを目的とする。具体的には、LGOを迅速かつ消耗性の試薬の投入なしに製造する新たなプロセスのコア技術として触媒活性をもつ液状触媒を用いた触媒濡壁反応器を開発する。液状触媒の特徴を活かしたこの反応器はバイオマスの熱分解揮発性生成物を気相改質してLGOを製造し、同反応におけるコークの析出・触媒劣化という通常の充填層触媒では避け難い課題を克服するものである。2年目の研究では、LGOの前駆体であるレボグルコサン（LGA）をセルロースから効率よく生成する熱分解条件を見出すとともに、コールド試験により液状触媒として採用したイオン液体（IL）を反応器に供給して触媒濡壁反応器の操作条件を確立し、その後、熱分解器と触媒濡壁反応器を組み合わせたLGO製造の初期試験を行うことを目的とした。熱分解では取得済みのデータも合わせて30～60%の収率でLGAを製造する条件を整理した。触媒濡壁反応器については、開始当初は円管の壁面にILを供給することを検討したが、均一な供給に困難が生じ、さらにはターゲットである反応に活性の高いILを十分量用意できるかどうかに懸念が生じた。反応管には不活性な材料を充填し、液状触媒としては昨年度に開発した深共晶溶媒でILを代替することでこれらの問題を克服し、年度内にLGOを連続的に一定量製造することに成功した。ただし、両反応器を組み合わせた際に、熱分解に最適な条件を適用できなかったこと、及び反応器間の接続箇所における凝縮性揮発成分の析出が甚だしかったことにより、収率は数%に満たず、改良の必要があった。
|
| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
当初の計画に従い、本年度中に基礎データに基づき一連のLGO製造システムを設計開発、設置して試運転まで行うことができた。本試験では多量に必要なILが高価であるため実験研究において大胆な購入が憚られ、これを理由に代替として昨年度に開発した深共晶溶剤（DES）を触媒として使用する研究に関する成果は特筆すべきであり、今年度も引き続き行った研究においてDESのスクリーニングや熱分解条件の最適化を経て得たLGOの最大収率は、これまでに報告された同種の研究でトップレベルの収率であった。該当の研究はセルロースとDESを混合して熱分解する手法であり、反応後に残渣からDESを抽出回収して求めた（再利用可能な）回収率は、LGO収率の増大に伴い低下し、最大収率の際は高々30%程度であった。これは同手法においては高温場におけるDESの滞留時間が長いためであり、濡壁触媒反応器の触媒として使用する場合には回収率は大幅に向上することが期待される。本成果は国際誌に既に掲載されており、それに先立ってはLGOの製造に関する論文を徹底的に調査し、今後の展望を含めて記した総説も発表している。以上より、付加的な研究成果も得られたことから「概ね順調に進捗している」と判断した。メインのターゲットである濡壁触媒反応器の開発が想定を超えて進展したわけではないため最高の評価とはしなかった。
|
| 今後の研究の推進方策 |
研究計画に従うと、最終年度は、セルロースを原料として触媒濡壁反応器で連続的に満足できる収率のLGOを製造することを最大の目的として、さらに触媒濡壁反応器を他の反応に応用することも目的とする。LGOの製造については、昨年度に熱分解条件の制約や凝縮性揮発成分の析出といった課題が見出された。これらに対しては反応器の設計、具体的には原料供給法や加熱炉の配置等単純な操作面の改良により解決できるものと考えられ、計画通りに研究を進める。DESの反応系については、これまでに見出した最良のDESと同等の触媒活性を有しつつも熱的安定性が高いものが見つかれば、コストや回収再利用性の面で触媒濡壁反応器の開発に大きなメリットとなるため、継続して研究する予定である。一方、別途の研究から、セルロースに含侵すると熱分解でLGOの生成に選択的に働くバイオリニューアブルな物質を見出した。触媒濡壁反応器の系には適用できない物質であるものの、LGOの製造に有力かつ魅力的な触媒であると考えている。そこで、触媒濡壁反応器を他の反応に応用する研究に対して、本触媒に関する研究を優先して行いたく考えている。LGOの製造法開発が主な研究であることを踏まえると、合理的な計画変更と考える。
|
