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最終年度は、パルスレーザーの力学作用を利用してペロブスカイト前駆体溶液を任意の位置へ直接作用させる研究を行った。ペロブスカイト前駆体溶液に光渦パルスレーザーを照射することにより、ガラス基板またはペロブスカイト結晶上に前駆体溶液を転写した。基板上の任意の場所に前駆体溶液を転写し乾燥させることによりCH3NH3PbBr3結晶のパターニングに成功した。一方、CH3NH3Iを含む単一液滴をCH3NH3PbBr3結晶上に転写すると、CH3NH3Pb(BrI)3が部分的に生成し、発光が緑から赤に変化することを見出した。異なる色の発光を同時に示すヘテロバンド構造を有するペロブスカイト結晶の作製に成功した。
研究期間全体としては、連続発振レーザーの光圧を利用してCH3NH3PbBr3結晶上でCH3NH3IやCH3NH3Brの光捕捉を行い、イオン交換反応を空間制御する実験を実施した。ヨウ化物イオンが含まれる場合、集光点近傍でのみハロゲン交換反応が起こり、CH3NH3Pb(BrI)3が部分的に生成した。一方、臭化物イオンが含まれる場合は、結晶中のハロゲン欠陥濃度が下がり、発光強度が増大し発光寿命が長くなることを見出した。このような前駆体の局所濃度上昇に伴うイオン交換を任意のパターンで誘起するため、結晶の任意の場所に特定の時間だけレーザーを照射できる光学系を構築した。場所毎に時間を変えながらレーザーを照射することにより、結晶中の臭素・ヨウ素イオンの組成比を制御した。組成比に依存してバンドギャップが連続的に変化する傾斜バンド構造が形成されたが、安定性が乏しく光学特性を評価するには至らなかった。また、ペロブスカイト前駆体の光捕捉のメカニズム解明のために、モデル化合物としてイオン液体の光捕捉実験を行った。ナノクラスター形成がイオン化合物の集合体形成に重要な役割を果たしていることを見出した。
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