| 研究実績の概要 |
光電変換を可能とするヘテロ接合界面は、(a) s-SWCNT、(b) 内包色素分子（s-SWCNTの内部空間）、および(c)電子抽出層（s-SWCNTの外側）の材料により構成される。この材料の組み合わせ (a~c) を種々変更することで、様々なナノ同軸ヘテロ接合界面を構築し、その光電変換機能を調べることで、様々なヘリシティーのs-SWCNTと他材料との電子移動を調べることができる。これまでに、電子アクセプター性の高いC60をコアにもつデンドリマーを用いたSWCNTsの物理修飾により、SWCNT/C60ヘテロ接合界面を構築することで、光触媒反応系の構築に成功している。しかし、高次エキシトンの利用に相当するSWCNTのE22光励起を利用した際の水素生成反応における量子収率は0.70%と非常に低く、またSWCNTsのヘリシティーにあわせ電子抽出剤のLUMO準位を調節する必要があった。そこで、SWCNTsの高次エキシトンからの直接電子抽出が可能な電子抽出剤として電子抽出剤として、バンド構造をもつTiO2を用いることを考え、SWCNT/TiO2/Ptハイブリッド光
触媒の開発を行った。SWCNT/dendrimer分散溶液にアナターゼ型TiO2 (ST-21)/Ptを加え、静電相互作用での複合化によりSWCNT/TiO2/Ptハイブリッドを合成をした。犠牲ドナーとして1-ベンジル-1,4-ジヒドロニコチンアミドの存在下、単色光を用いたSWCNTのヘリシティー選択的な光励起による光水素生成反応について検討した。その結果、(8,3)SWCNTのE22光励起 (680 nm)におけるEQYは43%にまで達した。さらに(6,5)CNTや(7,5)CNT光励起による水素生成も確認し、これまで難しかったSWCNT高次エキシトンからの直接電子抽出の分子設計の指針を見出すことができた。
|
