| 研究課題/領域番号 |
20K05273
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| 研究機関 | 東京工業大学 |
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研究代表者 |
井戸田 直和 東京工業大学, 科学技術創成研究院, 助教 (60451796)
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| 研究分担者 |
菅原 義之 早稲田大学, 理工学術院, 教授 (50196698)
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| 研究期間 (年度) |
2020-04-01 – 2023-03-31
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| キーワード | 層状ニオブ酸塩 / 有機ホスホン酸 / ガドリニウム / 層間表面修飾 / ナノシート |
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| 研究実績の概要 |
昨年度は、層状六ニオブ酸塩の層間Ⅰに重合開始基を有するホスホン酸（CPMP）、層間ⅡにGdイオンを導入した後、表面開始原子移動ラジカル重合（SI-ATRP）法によってポリアクリルアミド（PAAm）を修飾することでナノシートを合成した。一方、AFM観察によるナノシート厚みからは精密な2層構造の制御が確認できなかったため、今年度は2層構造ナノシート合成の手順を検討した。従来法では、SI-ATRPによるポリマー生長によって層剥離させていたのに対し、新規法では層間にCPMPとGdを導入した後に超音波剥離させてからSI-ATRPを行った。層間ⅠにCPMP、層間ⅡにGdを導入した場合、超音波処理によってナノシート状に剥離した試料が得られたものの、その厚みは10 nm以上であり、2層構造と想定される3-4 nmより大きくなった。一方、層間ⅠにGd、層間ⅡにCPMPを導入した場合、超音波処理によって得られたナノシートの厚みは3-4 nmであり2層構造ナノシートが合成できていた。超音波処理では静電相互作用を抑えた有機修飾層から剥離されやすいため、Gdを挟み込んだ2層構造となっていると考えられる。層間ⅠにCPMP、層間ⅡにGdを導入した試料では、反応性の高い層間ⅠにもGdが混入したため一部の層間Ⅰで剥離が抑制されて多層化した可能性がある。上記の2層構造ナノシートを用い、SI-ATRPによるPAAm修飾を行った所、IRやTGからPAAmの修飾が確認でき、AFMより6-7 nm程度の厚さのナノシートを確認できた。水中におけるナノシートの分散性は良好であり、DLS測定ではメジアン径211.3 nmとなり薬物キャリアとして利用されるナノ粒子と同等のサイズを示した。また、重水を分散媒として用いた磁気緩和時間の測定より緩和短縮効果も確認され、2層構造内にGdが保持されていることが示唆された。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
3: やや遅れている
理由
今年度は、本研究の特徴である2層構造を正確に規定したナノシートの調製方法を確立した。それらの磁気緩和時間の短縮効果を確認できたものの、層間ⅡでのPAAm修飾の鎖長制御がまだ不十分であり、予定よりもナノシート調製の検討に時間を要している。そのため、薬物キャリアとして必要となる生体適合性の評価には至っておらず、少し進捗が遅れている。
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| 今後の研究の推進方策 |
今年度検討したナノシートは2層構造を制御できた一方で、層間Ⅱに修飾したPAAmが短鎖となり、SI-ATRPによる鎖長制御は達成できていない。今後は、PAAmの修飾制御を進めると共に、別のアプローチとして生体適合性の低分子ホスホン酸を層間Ⅱに修飾した2層構造ナノシートの作製にも着手する。今年度の検討により層間ⅠにGd、層間Ⅱに有機ホスホン酸を導入した2層構造ナノシートの作製は可能であることから、より簡便に試料を調製できる可能性がある。これらのナノシートの生体適合性の評価として、培養細胞を用いたin vitro実験を検討する予定である。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
今年度は、コロナ禍に伴う学会中止や外部施設への移動自粛があったため、計上していた旅費や参加費、研究打合せや外部実験のための交通費を使用できなかったため繰り越しが生じた。また、外部実験に用いるための一部消耗品費も同様の理由で売り越している。これらの繰り越し内容は、翌年度に実施するために使用する。
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