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2022 年度 実施状況報告書

超音速分子線と放射光リアルタイム光電子分光によるシリコン表面酸化反応の理解と制御

研究課題

研究課題/領域番号 20K05338
研究機関国立研究開発法人日本原子力研究開発機構

研究代表者

吉越 章隆  国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 原子力科学研究所 物質科学研究センター, 研究主幹 (00283490)

研究分担者 冨永 亜希  国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 原子力科学研究所 物質科学研究センター, 技術・技能職 (50590551)
津田 泰孝  国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 原子力科学研究所 物質科学研究センター, 博士研究員 (50869394)
研究期間 (年度) 2020-04-01 – 2024-03-31
キーワードシリコン / 表面酸化 / 酸素 / 吸着反応 / その場観察 / 放射光 / 光電子分光 / 表面反応ダイナミクス
研究実績の概要

IoTやAIデバイスを活用したSociety5.0社会の実現のために情報通信機器の小型、高性能、省電力化は必須である。高機能電子デバイス機器を支える基本素子である電界効果型トランジスター(MOS-FET)には、シリコンの酸化絶縁膜が利用されており、その膜厚は原子数層となっている。その実現には、原子レベルで酸化反応を理解および制御することが不可欠である。本研究では、放射光表面分析と超音速酸素分子線を組み合わせてシリコン表面酸化の理解と制御を目指す。具体的には、酸素分子の並進エネルギーや酸素ガスによる酸化条件毎の生成酸化物をSPring-8の軟X線放射光光電子分光によって捉える。並進エネルギーによって酸素分子の解離吸着反応経路を変え、吸着状態や酸化物の違いから効率的な酸化膜形成や高品質酸化膜作成に必要なプロセス条件を探索する。
令和4年度では、放射光軟X線リアルタイム光電子分光を使って、酸素ガスによるシリコン表面酸化(ドライ酸化)の酸化速度、酸化価数の温度、圧力、不純物(n型,p型)依存性を中心に測定し、表面吸着状態や界面歪と電子状態の関係を詳細に調べた。酸化に伴い酸化膜とシリコン基板界面で生じる放出シリコン原子と生成する欠陥が、酸化反応サイトとしてどのように機能するのかに注目して詳細に調べた。また、入射酸素分子の並進エネルギーによって分子状吸着酸素の生成を制御して、欠陥サイトとの反応を調べた。数百本におよぶ光電子スペクトルの精密高速解析に必要なプログラム開発を進めるとともに、金属材料などの酸化反応実験を並行して進めシリコン酸化反応との差異を通じて表面酸化反応の統一的理解に取り組み、論文等の成果の発表を進めた。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

シリコン表面酸化における電子状態変化を放射光リアルタイム光電子分光によって捉え、光電子スペクトルの高精度解析をすることで、酸化反応における欠陥サイトや放出シリコン原子の役割を詳細に明らかにした。また、シリコン酸化における初期吸着生成物と考えられていた分子状吸着酸素が、酸化膜とシリコン基板界面における欠陥サイトでの反応にも寄与するという、これまでにない新しい知見を与えることにも成功した。これらの一連の成果の一部はプレスリリースとして発表され、アフターコロナ後の半導体国内回帰の状況などから内外から大きな注目をされている。このように、表面酸化に関与する分子状吸着状態の観察という基礎的情報にとどまらず、電界効果型トランジスターの高機能化に不可欠な欠陥の少ない高品質酸化膜界面の形成というイノベーションの要求に直結する重要な知見が得られ、当該年度の研究課題は計画以上に進んだ。

今後の研究の推進方策

酸素ガスによるシリコン単結晶表面の酸化に観られる分子状吸着酸素は、酸化開始直後の極初期に生成する吸着状態の一つと考えられてきたが、我々の実験および精密解析から酸化膜が成長し界面酸化が進行する段階でも観察されることが分かってきた。この分子状吸着状態に関する予想外の結果は、酸化膜成長における分子状吸着酸素の新たな役割を物語っている。この分子状吸着状態と酸化膜とシリコン基板界面における欠陥や放出シリコン原子との関連性を酸化速度、酸化価数、歪などの温度、圧力、不純物(n型,p型)との相関から明らかにする。そのために軟X線放射光リアルタイム光電子分光観察から生まれる膨大なデータセット解析のプログラム開発を続ける。また、初期酸化物構造を決定するために、光電子ホログラフィ―データのモデル解析を進める。さらに、他の材料の酸化実験データの研究を進め、シリコン酸化反応との差異に着目することで酸化反応の理解を深め、研究成果の発表をさらに進める。

次年度使用額が生じた理由

令和4年度後半に研究成果に係る論文がアクセプトされ、その内容はプレス発表され、予想以上の結果に対して内外から大きな注目を集めることができた。この研究成果に関連する発展的実験について、放射光マシンタイムの関係等から計画を変更して令和5年度の後半に行うこととしたため、実験に係る費用が次年度使用額として生じることとなった。次年度使用額は、実験から得られた結果の発表に係る費用と追加実験を行うための費用として使用する。

  • 研究成果

    (19件)

すべて 2023 2022

すべて 雑誌論文 (9件) (うち査読あり 7件) 学会発表 (10件) (うち招待講演 1件)

  • [雑誌論文] bservation of chemisorbed O2 molecule at SiO2/Si(001) interface during Si dry oxidation2023

    • 著者名/発表者名
      Yasutaka Tsuda, Akitaka Yoshigoe, Shuichi Ogawa, Tetsuya Sakamoto and Yuji Takakuwa
    • 雑誌名

      e-Journal of Surface Science and Nanotechnology

      巻: 21 ページ: 30~39

    • DOI

      10.1380/ejssnt.2023-005

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Roles of excess minority carrier recombination and chemisorbed O2 species at SiO2/Si interfaces in Si dry oxidation: Comparison between p-Si(001) and n-Si(001) surfaces2022

    • 著者名/発表者名
      Yasutaka Tsuda, Akitaka Yoshigoe, Shuichi Ogawa, Tetsuya Sakamoto, Yoshiki Yamamoto, Yukio Yamamoto, Yuji Takakuwa
    • 雑誌名

      Journal of Chemical Physics.

      巻: 1257 ページ: 234705-1~5

    • DOI

      10.1063/5.0109558

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Quantitative Evaluation of Doped Potassium Concentrations in Stacked Tow-Layer Graphene using X-Ray Photoelectron Spectroscopy2022

    • 著者名/発表者名
      Shuichi Ogawa, Yasutaka Tsuda, Tetsuya Sakamoto, Yuki Okigawa, Tomoaki Masuzawa, Akitaka Yoshigoe, Tadashi Abukawa, Takatoshi Yamada
    • 雑誌名

      Applied Surface Science

      巻: 605 ページ: 154748-1~6

    • DOI

      10.1016/j.apsusc.2022.154748

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Electrical properties and energy band alignment of SiO2/GaN metal-oxide-semiconductor structures fabricated on N-polar GaN(000-1) substrates2022

    • 著者名/発表者名
      Hidetoshi Mizobata, Kazuki Tomigahara, Mikito Nozaki, Takuma Kobayashi, Akitaka Yoshigoe, Takuji Hosoi, Takayoshi Shimura, and Heiji Watanabe
    • 雑誌名

      Applied Physics Letters

      巻: 121 ページ: 062104-1~6

    • DOI

      10.1063/5.0095468

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Impact of post-nitridation annealing in CO2 ambient on threshold voltage stability in 4H-SiC metal-oxide-semiconductor field-effect transistors2022

    • 著者名/発表者名
      Takuji Hosoi, Momoe Ohsako, Kidist Moges, Koji Ito, Tsunenobu Kimoto, Mitsuru Sometani, Mitsuo Okamoto, Akitaka Yoshigoe, Takayoshi Shimura, Heiji Watanabe
    • 雑誌名

      Applied Physics Express

      巻: 15 ページ: 061003-1~6

    • DOI

      10.35848/1882-0786/ac6f42

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Impact of nitridation on the reliability of 4H-SiC(11-20) MOS devices2022

    • 著者名/発表者名
      Takato Nakanuma, Takuma Kobayashi, Takuji Hosoi, Mitsuru Sometani, Mitsuo Okamoto, Akitaka Yoshigoe, Takayoshi Shimura, and Heiji Watanabe
    • 雑誌名

      Applied Physics Express

      巻: 15 ページ: 041002-1~4

    • DOI

      10.35848/1882-0786/ac5ace

    • 査読あり
  • [雑誌論文] 超音速酸素分子線を用いたアナターゼ型TiO2(001)表面の酸素欠損の修復2022

    • 著者名/発表者名
      勝部大樹,大野真也,稲見栄一,吉越章隆,阿部真之
    • 雑誌名

      表面と真空

      巻: 65 ページ: 526-530

    • DOI

      10.1380/vss.65.526

    • 査読あり
  • [雑誌論文] 時空間分割角度分解AP-XPS法による多層積層薄膜界面の深さ方向解析2022

    • 著者名/発表者名
      豊田智史, 吉村真史, 住田弘祐, 三根生晋, 町田雅武, 吉越章隆, 吉川彰, 鈴木哲, 横山和司
    • 雑誌名

      放射光

      巻: 35 ページ: 200-206

  • [雑誌論文] 表面反応観察における大気圧光電子分光の現状,利用研究と展望2022

    • 著者名/発表者名
      髙桑雄二, 小川修一, 吉越 章隆
    • 雑誌名

      放射光

      巻: 35 ページ: 158-171

  • [学会発表] 基板の表面状態がSi マイクロ・ナノロールの形状に及ぼす影響2023

    • 著者名/発表者名
      喬楊木易,新井太貴,鈴木俊明,吉越章隆, 丹羽雅昭,本橋光也
    • 学会等名
      第70回応用物理学会春季学術講演会
  • [学会発表] アナターゼ型TiO2(001)表面への超音速NO分子線の照射2023

    • 著者名/発表者名
      勝部大樹,大野真也,金庚民,津田泰孝,稲見栄一,吉越章隆,阿部真之
    • 学会等名
      第70回応用物理学会春季学術講演会
  • [学会発表] 光電子制御プラズマ処理によるグラフェンの修飾2023

    • 著者名/発表者名
      鷹林将, 福田旺土, 塚嵜 琉太, 古賀永, 山口尚登, 小川修一, 高桑雄二, 津田泰孝, 吉越章隆
    • 学会等名
      第70回応用物理学会春季学術講演会
  • [学会発表] NO窒化SiC(1-100) MOSデバイスのリーク伝導機構2022

    • 著者名/発表者名
      鈴木亜沙人, 中沼貴澄, 小林拓真, 染谷満, 岡本光央, 吉越章隆, 志村考功, 渡部平司
    • 学会等名
      先進パワー半導体分科会第9回講演会
  • [学会発表] 酸素及び水素熱処理によるスパッタ成膜SiO2/GaN MOS構造の界面特性及び絶縁性向上2022

    • 著者名/発表者名
      大西健太郎, 小林拓真, 溝端秀聡, 野﨑幹人, 吉越章隆, 志村考功, 渡部平司
    • 学会等名
      先進パワー半導体分科会第9回講演会
  • [学会発表] 分子状吸着O2によるSiO2/Si(001)界面酸化反応過程の分岐2022

    • 著者名/発表者名
      津田 泰孝,吉越 章隆, 小川 修一,坂本徹哉, 髙桑雄二
    • 学会等名
      第83回応用物理学会秋季学術講演会
  • [学会発表] 超音速酸素分子線照射による非平衡ハフニウム吸着シリコン(111)表面界面での酸化反応2022

    • 著者名/発表者名
      垣内拓大, 穴井亮太, 佐伯大殊, 津田泰孝, 吉越章隆
    • 学会等名
      第16回分子科学討論会
  • [学会発表] Nitridation-induced degradation of SiC (1-100) MOS devices2022

    • 著者名/発表者名
      Takuma Kobayashi, Takato Nakanuma, Asato Suzuki, Mitsuru Sometani, Mitsuo Okamoto, Akitaka Yoshigoe, Takayoshi Shimura, and Heiji Watanabe
    • 学会等名
      19th International Conference on Silicon Carbide and Related Materials (ICSCRM2022)
  • [学会発表] Reliability Issues in Nitrided SiC MOS Devices2022

    • 著者名/発表者名
      Takuma Kobayashi, Takato Nakanuma, Asato Suzuki, Mitsuru Sometani, Mitsuo Okamoto, Akitaka Yoshigoe, Takuji Hosoi, Takayoshi Shimura, and Heiji Watanabe
    • 学会等名
      ISCSI-IX
  • [学会発表] 放射光光電子分光を利用した固体表面反応のリアルタイム観察2022

    • 著者名/発表者名
      吉越章隆
    • 学会等名
      第58回表面分析研究会
    • 招待講演

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公開日: 2023-12-25  

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