| 研究課題/領域番号 |
20K05453
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| 研究機関 | 国立研究開発法人物質・材料研究機構 |
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研究代表者 |
HENZIE Joel 国立研究開発法人物質・材料研究機構, 国際ナノアーキテクトニクス研究拠点, 主幹研究員 (80644517)
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| 研究期間 (年度) |
2020-04-01 – 2023-03-31
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| キーワード | プラズモニクス / 表面増強ラマン散乱(SERS) / オプトメカニクス / ホットエレクトロン / 超高速分光 / トモグラフィー / 電極触媒作用 / 金属合金 |
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| 研究実績の概要 |
ブロック共重合体ミセルを用いて、非常に大きな（～20nm）細孔を有するメソポーラス金（Au）ナノ粒子を合成した。これは、Auの還元電位が小さいため、これまでに行われたことがありませんでした。大きな孔は、金属表面に大きな凹凸の界面を作り、不飽和表面原子の多数の島を安定化させるため、電極触媒作用において興味深いことがわかりました。飽和していない表面原子は、触媒作用において優れた活性部位となる。このメソポーラス粒子をNIMSのSTEMトモグラフィーシステムに持ち込み、3種類の大きさの粒子を測定しました。驚いたことに、ナノ粒子の内部には細孔が準規則的に並んでいることがわかりました。現在、データを整理した上で、光・熱輸送特性のシミュレーションや、光（電気）触媒特性の検討を行っています。
このような大きな孔は、シミュレーションで示されたように、その表面に強い局所電磁場を発生させるので、光学的に興味深い。これは、金属の凸面では局所的に超低屈折率の環境が、凹面では局所的に超高屈折率の環境が形成されるためである。この凸面と凹面の相互作用は、電極触媒作用と光学特性の両方に影響を与えるため、私たちはこの洞察を中心に研究を進めています。この洞察を利用して、新しい種類の光（電気）触媒を作りたいと考えています。
このプロジェクトの一環として、私たちはすでにいくつかの論文を発表しており、特にJ. Mat. Chem. A 2020; 8, 21016-21025 (IF = 11.3) and ACS Photonics; 2020, 7, 3130-3140 (IF = 6.9)などがあります。本研究に関連する追加論文も発表されており、本報告書に含まれています。近い将来、より強力な出版物ができることを期待しています。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
進捗は順調ですが、新型コロナウイルスの影響を多少受けています。新しいポスドクやインターンシップの学生が全員来日できないため、海外にいるオーストラリア人の同僚の助けを借りながら、合成作業のほとんどを自分で行いました。トモグラフィーのデータは、私が測定会に参加できなかったため、取得に時間がかかりました。全体としては、今回の科学研究費補助金で提案されたすべての実験を行うことができるのですが、新型コロナウイルスの影響で予想外の人員制限があったため、実験材料が少なくなってしまいました。特に理論的なシミュレーションに力を入れているのは、この環境ではそのような作業ができないわけではないからです。
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| 今後の研究の推進方策 |
トモグラフィーで得られたメソポーラスAuナノ粒子構造体の光・熱輸送特性を、FDTD（Finite Difference Time Domain）法とFEM（Finite Element）法を用いてシミュレーションします。手書きの粒子を使ったFDTDシミュレーションはすでにいくつか存在しており、ナノ粒子の内部に孔が増えるとプラズモン共鳴が赤方偏移する様子が示されています。STEMトモグラフィーで生成された実際の粒子を使ってモデルをシミュレーションすることは、この現象を説明し、納得のいく結果を出すための理想的な証明になります。一方で、電子ビームがAuで大きく減衰するため、このような大きな（200nm以上）高密度の金属構造の撮影に成功したグループは世界でもほとんどないため、我々のトモグラフィーの結果は最先端と言えるでしょう。私たちは新しい種類の画像解析法を活用していますが、これは機械学習やAIの研究者との共同研究のためのデータセットかもしれません。最後に、私達はNIMSで光（電気）触媒実験を立ち上げ、基礎的な測定を行っています。
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