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2021 年度 実施状況報告書

トリペプチド環状錯体による柔軟な巨大空間の創出とその新奇特性開拓

研究課題

研究課題/領域番号 20K05539
研究機関お茶の水女子大学

研究代表者

三宅 亮介  お茶の水女子大学, 基幹研究院, 講師 (30509542)

研究期間 (年度) 2020-04-01 – 2023-03-31
キーワードペプチド環状錯体 / 巨大空間 / 柔軟なトリペプチド / ホストーゲスト / 構造形成過程
研究実績の概要

本研究課題では、従来困難であった柔軟な骨格から巨大環状錯体を作り出す手法を確立し、さらに柔軟な骨格だからこそ発現する新奇特性の探索・開拓することを目指している。生体システムでは、柔軟な骨格が作り出す複数の巨大構造を使いこなすことで精密な機能を実現している。したがって、本研究で、生体と同様に、柔軟な小分子から巨大構造を組み上げる手法を確立できれば、生体に匹敵するもしくは凌駕する高機能・省エネルギー材料の創出へとつながると期待できる。
本研究は、本研究課題に先立って独自に開拓したトリペプチド巨大環状錯体をベースに研究を進めている。2021年度は、巨大環状錯体の形成過程の観測手法の確立と、構造制御要因の解明に成功した。これまで、トリペプチドが金属イオンと錯体を形成していく過程の観測が難しかったが、小角X線散乱(SAXS)を用いて、形成過程をある程度観測できることを明らかにした。これらの結果は、結晶形成条件の比較検討からもサポートされた。また、形成条件による巨大構造の比較検討から溶媒や対アニオンなどの巨大環状錯体の構造の作り分け要因を明らかにすることができた。さらに、新奇特性開拓に向けて、空間へのキラリティの導入や分子包接能の評価についても合わせて検討し、基礎的知見を明らかにした
昨年度報告した環状の金属イオン間相互作用を持つ8核環状錯体についても、空間内で利用する人工的な活性中心としての展開を念頭において、様々な金属イオン配列への展開を検討した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

本研究では、トリペプチドから巨大環状錯体を自在に作り出し、その新奇特性を明らかにすることが目的である。このためには、トリペプチドの巨大環状錯体の設計指針の獲得が必要不可欠である。これまでに、形成過程の詳細を調べる手法を確立し、設計指針の獲得に必要な、構造の作りわけ要因をある程度明らかにすることができた。また、空間へのキラリティの導入や空間特性の基礎的な調査も開始しており、目標達成に向けて順調に進捗していると判断する。

今後の研究の推進方策

引き続き、巨大環状錯体の形成過程の詳細の観測を行い、まだ合成できていない構造(特にキラリティの導入や環サイズの制御)の形成を検討することで、トリペプチド巨大環状錯体の合成手法のブラシュアップを行う。
さらに、空間の安定性の評価と合わせて、巨大空間が持つゲスト包接やゲスト分子の配座や構造制御特性について明らかにする。また、機能変換制御に向けて非常に重要となる複数存在する巨大構造の相互変換が可能な条件について、詳細を検討する。

次年度使用額が生じた理由

予定していた学会がオンラインに切り替わったため、翌年に繰り越すことにした。

  • 研究成果

    (13件)

すべて 2022 2021 その他

すべて 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 2件) 学会発表 (10件) (うち国際学会 2件、 招待講演 1件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] 柔軟なトリペプチドからの巨大環状錯体形成2022

    • 著者名/発表者名
      三宅亮介
    • 雑誌名

      高分子

      巻: 71 ページ: 154-155

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Constructing multicomponent cooperative functional systems using metal complexes of short flexible peptides2021

    • 著者名/発表者名
      Ryosuke Miyake
    • 雑誌名

      Chemical Communication

      巻: 57 ページ: 7987-7996

    • DOI

      10.1039/D1CC03101E

    • 査読あり
  • [学会発表] 柔軟なトリペプチドが作り出す巨大環状錯体とその形成機構2021

    • 著者名/発表者名
      佐藤優衣・田中頌子・◯三宅亮介
    • 学会等名
      第15回バイオ関連化学シンポジウム
  • [学会発表] ペプチド金属錯体を用いた複合機能システムの創出2021

    • 著者名/発表者名
      ◯三宅亮介
    • 学会等名
      第18回ホストーゲスト・超分子化学シンポジウム
    • 招待講演
  • [学会発表] Formation of giant cyclic complexes from a small flexible tripeptide2021

    • 著者名/発表者名
      ○Ryosuke Miyake, Akira Ando, Yui Sato
    • 学会等名
      Pacifichem 2021
    • 国際学会
  • [学会発表] Cooperative binding of gaseous molecules by using vapor-induced opening/closing of heterogeneous crystalline cavities of a flexible peptide Ni(II)-macorcycle2021

    • 著者名/発表者名
      ○Ryosuke Miyake, Chika Kuwata
    • 学会等名
      Pacifichem 2021
    • 国際学会
  • [学会発表] トリペプチド環状錯体を利用した各種異種金属イオン配列の形成2021

    • 著者名/発表者名
      ○菅沼瑛里・三宅亮介
    • 学会等名
      第102回日本化学会春季年会
  • [学会発表] トリペプチドが作り出す環状金属イオン配列へのキラリティの導入2021

    • 著者名/発表者名
      ○田中頌子・三宅亮介
    • 学会等名
      第102回日本化学会春季年会
  • [学会発表] ペプチド環状錯体結晶が持つ異種ナノ空間における刺激分子によるガス包接特性制御2021

    • 著者名/発表者名
      ○皆川佳央・三宅亮介
    • 学会等名
      錯体化学会第71回討論会
  • [学会発表] トリペプチド配位子を用いた環状異種金属イオン配列の選択的形成2021

    • 著者名/発表者名
      ○菅沼瑛里・木村舜・岡林潤・草本哲郎・三宅亮介
    • 学会等名
      第18回 ホストーゲスト・超分子化学シンポジウム
  • [学会発表] 柔軟なトリペプチドによる巨大環状錯体形成過程の解明2021

    • 著者名/発表者名
      ○佐藤優衣・米澤健人・清水伸隆・三宅亮介
    • 学会等名
      第18回 ホストーゲスト・超分子化学シンポジウム
  • [学会発表] 結晶ナノ空間の協同的な変換を利用したガス包接特性制御における刺激分子の効果2021

    • 著者名/発表者名
      ○皆川佳央・三宅亮介
    • 学会等名
      第18回 ホストーゲスト・超分子化学シンポジウム
  • [備考] 三宅研究室HP

    • URL

      https://www.sci.ocha.ac.jp/chemHP/labos/miyake_group/Top.html

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公開日: 2022-12-28  

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