| 研究課題/領域番号 |
20K05607
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| 研究機関 | 神戸大学 |
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研究代表者 |
鈴木 登代子 神戸大学, 工学研究科, 助教 (40314504)
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| 研究分担者 |
南 秀人 神戸大学, 工学研究科, 教授 (20283872)
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| 研究期間 (年度) |
2020-04-01 – 2023-03-31
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| キーワード | セルロース / カプセル / イオン液体 / 多孔微細構造 |
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| 研究実績の概要 |
研究代表者らはセルロースを溶解するイオン液体（IL）を用いた溶媒放出法により微細多孔質構造セルロース粒子を作製した。この粒子は極性によらず溶剤交換が可能で，乾燥させない限り，その多孔構造を保つ。本研究では，一つのカプセル材で水溶性／油溶性物質どちらも内包可能な新規なカプセル材料の創出を目的に，特に中空構造の導入を目指している。
初年度である本年度は，特に中空構造を有するセルロース粒子の作製法の確立を目指し，以下の項目の検討を行った。
1. 析出溶媒とイオン液体の混和性：ILと析出溶媒の親和性が粒子の内部構造(空隙率，比表面積)に与える影響を明らかにする。溶媒としては，イオン液体を溶解する1-ブタノールと，イオン液体をほとんど溶解しないアセトンを用いた。具体的には，析出溶媒のILへの溶解速度（親和性の程度）について溶解度パラメータを中心に組合せを探る。また，析出溶媒の溶媒量についても検討する。
2. セルロースの析出：セルロースのILからの相分離速度は，粒子のモルフォロジーに強く影響を及ぼすため，セルロース濃度（セルロースの種類や分子量）や懸濁滴内粘度を変化させる。粘度はILの種類によっても異なるため，セルロースを溶解するIL（1-ブチル-3-メチルイミダゾリウムクロリド ([Bmim]Cl )や1-エチル-3-メチルイミダゾリウムアセテート（[Emim]Ac））について懸濁滴作製を行った。
3. セルロース粒子構造の体系化：セルロースとイオン液体の相分離挙動を化学ポテンシャルなどの熱力学的な観点からだけでなく，コロイド系特有の速度論的な立場からも考察を行ないたい。実験条件と得られる粒子の構造について観察を行い，セルロース粒子のモルフォロジー制御法として体系化することを目指す。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
初年度である本年度は，特に中空構造を有するセルロース粒子の作製法の確立を目指し，以下の項目の検討を行った。
1. 析出溶媒とイオン液体の混和性：。アセトンを用いた場合には，アセトンが分散滴内部へ侵入しにくく，滴界面で優先的にセルロースが析出し，イオン液体が内部に残存した中空セルロース粒子の形成が期待された。しかしながら，一部中空構造を有した粒子も観察されたが，それ以外の粒子も多く，完全にはモルフォロジーを制御できなかった。また，ミリサイズ系では，アセトン混合時に凝集が見られた。セルロースIL溶液の粘度を低下させるために，共溶媒としてDMFを用いているのが原因と考え，ILをより粘度の低いものに変更することを試みた。そのなかで，1-エチル-3-メチルイミダゾリウムアセテート，[Emim]Acが最適で，中空構造の形成に成功した。また，析出溶媒の溶媒量がより多いほど中空化が容易であった。
2. セルロースの析出：セルロースを溶解するIL（1-ブチル-3-メチルイミダゾリウムクロリド ([Bmim]Cl )や1-エチル-3-メチルイミダゾリウムアセテート（[Emim]Ac））について懸濁滴作製を行った。親和性の小さいアセトンを用いて溶媒放出法を行うと，[Emim]Acとアセトンは界面を形成しながら徐々に混和する為，その界面張力を下げるために，両親媒性であるセルロースが界面に拡散・吸着し，中空構造となったと考えられた。スポンジ状の微細構造をカプセル壁に残存させたいため，更に親和性と放出挙動の関係性について課題が残った。これは，セルロース粒子構造の体系化するにおいて検討が必要であるので，次年度に集中的に検討を行う。
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| 今後の研究の推進方策 |
初年度に引き続き，セルロース粒子に中空構造の導入に取り組む。セルロースの析出挙動について特に焦点をあて，イオン液体の種類や量，温度，などの析出条件の検討を行う。微細構造を保持したカプセルシェル壁の形成は，その後の徐放能の検討などに大きな影響を及ぼすため，本研究では欠かせない検討である。
また，これまでに研究代表者の所属する研究室で作製されてしてきた微細構造セルロース粒子を用いて，官能基側鎖の導入に関する検討を行う。セルロースの水酸基にビニル基を導入し，フッ化炭素，長鎖アルキル鎖のチオールとのThiol-Ene反応によって導入する。微細構造の一部を覆い，内包物の蓋になるような成分を検討する。また，水酸基に重合基を導入し，他に添加したモノマーと共重合させることにより，微細構造の細孔分布を制御することに取り組む。これらの検討に関して得られた知見を，セルロースカプセル粒子に適用していく。これらは，セルロースカプセルの徐放能力の制御に繋がることを期待している。
また，目的物質内包能の検討（多孔質構造の孔径）として，作製した中空粒子の多孔質性を活かして，目的物質の取り込みについて検討を行痛いと考えている。孔径は，凍結乾燥機，表面張力の低い溶剤を使うなど乾燥条件にて制御できることがこれまでの検討で明らかになっている。目的物質のサイズによって適宜検討を行う。 また，多孔質孔径については，BET法により測定する。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
単一の大きさを有する懸濁滴を作製するためのマイクロ流路装置に必要な叢液ポンプを導入予定であったが，別途導入されたポンプを使用することが可能であったため，2020年度の導入は見送った。しかしながら，ミクロンサイズとミリサイズのどちらの系を行うにしても必要な機器であるので，2021年度に叢液ポンプの導入を行う予定である。
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