| 研究課題/領域番号 |
20K05686
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| 研究機関 | 京都大学 |
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研究代表者 |
梶原 隆史 京都大学, 高等研究院, 研究員 (80422799)
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| 研究期間 (年度) |
2020-04-01 – 2023-03-31
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| キーワード | 二酸化炭素還元 / 多孔性配位高分子 / 光触媒 / 物質分離 |
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| 研究実績の概要 |
大気中二酸化炭素濃度の止まることない増大に歯止めをかけ，減少に転じさせることは今や全人類共通の最重要課題となっている．二酸化炭素を還元反応により有用化学物質へと転換することが最良の解決法となると期待されるが，植物が行う光合成のような洗練された反応系を人工的に再現するには様々な問題点を克服しなくてはならない．本研究では，世界中に遍く低濃度混合ガスとして存在する二酸化炭素を，分離・精製段階を経ることなく混合ガスのままで還元反応に用いる技術の確立を重要な問題点として位置づけ，ガス分離・濃縮機能を有する多孔性配位高分子と二酸化炭素還元能を有する遷移金属錯体とを融合させた触媒材料の開発をおこなった．ルテニウム(II)錯体を触媒として選定し，これを均一溶液とした系と，多孔性配位高分子の骨格中に固定化した複合材料を分散させた懸濁液系とで，可視光照射による二酸化炭素還元反応を検討したところ，両者の反応生成物選択性に有意な相違が確認された．触媒であるルテニウム(II)錯体について知られている反応機構を元に生成物選択性の考察を行い，多孔性配位高分子のマイクロ孔での二酸化炭素濃縮が反応生成物選択性を制御すると結論した．低濃度二酸化炭素の直接還元のために触媒活性点の反応性を高める材料設計が国内外で報告されているが，本研究では反応点ではなくそれを含むマイクロ孔での局所的な高濃度化を利用する反応系となっており，まったく新しい触媒設計である．この知見を基に，二酸化炭素濃縮機能を調整することによりさらなる反応の高効率化を目指して，種々の異なる多孔性配位高分子を設計・合成し，その濃縮・分離機能の検討と，複合触媒への展開についても検討をおこなった．
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
多孔性配位高分子と遷移金属錯体との複合化により，二酸化炭素濃縮機能と還元機能とが相乗作用を示すことを明らかにした．低濃度二酸化炭素混合ガスの直接還元におけるまったく新しい手法を提示したことおよび複合触媒のさらなる高機能化を実現する設計指針を明確にした意義は大きく，本研究課題の解決に向けておおむね順調に進展している．
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| 今後の研究の推進方策 |
複合触媒のさらなる高機能化を志向した材料設計・合成および評価を引き続きおこなう．特に，可視光照射による二酸化炭素還元に必要な要素をすべて統合した高次の複合触媒へと発展させることに注力する．さらに，実在の混合ガスには反応を阻害する成分が含まれうることを想定して，多孔性配位高分子の分離機能を巧みに活かした材料設計をおこなう．
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