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我々は、時間依存密度汎関数理論(TDDFT)に基づく第一原理計算により、高強度な光が固体中で駆動する微視的な電子ダイナミクスを解析している。当該年度では、これまでの研究で発展させた第一原理電子アト秒過渡吸収分光シミュレーション法を磁性体であるCoに適用し、光が駆動するスピンダイナミクスおよび過渡的な光学応答を調べた。その結果、光が駆動するスピンダイナミクスを反映した特徴的な構造がアト秒過渡吸収スペクトルに現れることが確認された。この研究成果により、アト秒過渡吸収分光実験を磁性体に適用することで、アト秒の時間分解能で光駆動スピンダイナミクスを調べるアト秒スピンダイナミクス分光の実現が可能になると考えられる。
さらに当該年度では、テラヘルツ(THz)光で駆動・制御された電子状態を応用することで、中赤外(MIR)光領域におけるグラフェンからの高次高調波発生の効率化に取り組んだ。具体的には、量子マスター方程式に基づく電子ダイナミクス計算を用いて、THz光とMIR光のもとでの電子ダイナミクスを解析し、そこから発生する高次高調波発生の効率を評価した。
研究期間全体として、第一原理電子ダイナミクス計算を駆使し、強光子場中の電子状態を解析することにより、アト秒分光実験で得られる過渡的な光学応答の微視的機構を解明し、その制御のための基盤を構築してきた。また、アト秒領域とは異なる時間領域であるTHz領域においても、量子マスター方程式に基づく電子ダイナミクス計算により高次高調波発生等の解析を進め、光駆動された電子状態が種々の非線形光学応答において重要な役割を果たしていることを明らかにした。
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