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本研究の目的はSi2-の振動回転励起スペクトルをポアンカレけい光の光を検出することで測定し、特定の準位間で起こるポアンカレけい光放出の効率や寿命をもとに従来のモデルの妥当性を検証することである。しかし、研究を遂行していくうえで、等核2原子分子であるSi2-の遅延電子脱離はポアンカレけい光放出によるものではないと明らかになった。このため、本研究では研究対象に等核2原子分子だけでなく、ポアンカレけい光の寄与が確実にある多原子分子を加え、振動回転励起スペクトルや輻射冷却の反応速度定数の測定を行うこととした。本研究の研究計画はすべて完了しており、高精度波長計を導入し、波長計の値をフィードバックさせることで任意の波長で長時間計測できるシステムを開発した。また、レーザー合流法を再検討し、従来の平行合流だけでなく、垂直合流も可能とした。これらにより、レーザーの散乱光によるノイズを低減し、ドップラーシフトの効果をなくしたことでより精度の高い測定を行えるようになった。この装置を用いて、C2-の振動回転励起スペクトルの経時変化を測定し電子脱励起による疑似的な振動緩和の観測や炭素クラスターやシリコンクラスターイオンの輻射冷却の反応速度定数の測定、ペンタセンイオンの冷却機構の解明など多くの成果を得た。これらの成果は物理化学や量子化学、宇宙科学において極めて重要で、振動回転励起スペクトルは量子化学の反応ダイナミクスを理解する上で不可欠なポテンシャルエネルギー曲面を決定することができる。また、イオンの冷却機構は星間空間における分子の存在度を理解するために必要な反応ネットワーク計算の重要なパラメータである。
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