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2021 年度 実施状況報告書

有機導体における電荷異常物性の研究―核四重極共鳴によるアプローチ

研究課題

研究課題/領域番号 20K14401
研究機関埼玉大学

研究代表者

小林 拓矢  埼玉大学, 研究機構, 助教 (50827186)

研究期間 (年度) 2020-04-01 – 2023-03-31
キーワード有機伝導体 / 核四重極共鳴 / 電荷秩序 / 強相関電子系 / 反強磁性 / 超伝導 / 核磁気共鳴
研究実績の概要

昨年度電荷秩序の観測に成功した、α-(BEDT-TTF)2I3の127I-NQR測定の結果をさらに考察するために、同型の有機超伝導体であるβ-(BEDT-TTF)2I3に対しても127I-NQR測定を行った。高温におけるスピン-格子緩和率の絶対値はデバイ温度で決まっていると考えられ、両塩は同程度であると予想していたが、60倍も異なることを発見した。この性質については現在考察を進めている。また低温において、β型塩のスピン-格子緩和率が予想に反して増大することも明らかになった。β型塩においては、常圧で175K以下における超格子構造の発達によって超伝導転移温度が8Kから1.5Kまで低下することが議論されているが、どのようなメカニズムで超伝導が抑制されているかの知見は得られていない。今回の実験結果は、超伝導転移温度近傍における何らかのダイナミクスが超伝導を抑制している可能性もあり興味深い。今後、超格子が抑制される圧力下での127I-NQR測定を行い、超伝導と低温のスピン-格子緩和率の増大の関係を明らかにする。
昨年度に行った、有機反強磁性体λ-(BEDSe-TTF)2GaCl4の常圧から1.5GPaまでの圧力下69,71Ga-NMR測定に加え、2.5GPaまでの実験に成功した。常圧で観測されている反強磁性秩序が、約1GPaの圧力で抑制され、さらに2.5GPaの圧力を印加すると、再び反強磁性秩序が現れることを発見した。またその転移温度は常圧のものよりも2倍以上大きい。この圧力変化は、研究当初予想していたものと大きく異なるものであり、反強磁性相に挟まれた量子スピン液体相や、層間相互作用の変化による3次元秩序の抑制などいくつかの描像が考えられ大変興味深い。来年度は、圧力下における物性をより詳しく調べるために、圧力下での構造解析や13C-NMR測定を計画している。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

λ-(BEDSe-TTF)2GaCl4の温度圧力相図をGa-NMR実験により構築し、当初の予想とは異なる成果が得られた。この研究に関して、研究代表者が指導する安村氏が2022年年次大会、日本物理学会領域7学生優秀発表賞を受賞しており、エビデンスも得られている。またβ-(BEDT-TTF)2I3塩の127I-NQR測定にも成功し、予定していなかった成果が得られている。
量子スピン液体候補物質として知られるκ-(BEDT-TTF)2Cu2(CN)3系の物質に関しても研究を進めており、同型のBEDSe-TTFに置換した有機導体の合成に成功した。この塩はBEDT-TTF塩よりもMott転移近傍に位置し、より小さい圧力で超伝導を示すことを明らかにした。ただし、BEDT-TTF塩の物性と非常に近いため、BEDT-TTF塩で報告されている6K異常や誘電物性などが量子スピン液体特有のものか、この系特有のものかを明らかにできると考えられる。
一方で、昨年度実施した、電荷ガラス状態を示す物質として知られているθ-(BEDT-TTF)2RbZn(SCN)4のRb-NMRの結果を考察するために、θ-(BEDT-TTF)2CsZn(SCN)4に対しても133Cs-NQR測定を行った。133Cs核の小さい四極子モーメントのために、スピン-格子緩和時間が温度を下げると測定不可能なほど長くなり、物性測定が困難であるという問題が明らかになった。
これらを総合して、当初の計画以上に研究が進展していると判断した。

今後の研究の推進方策

令和4年度は、当初の計画通り、α-(BETS)2I3の127I-NQR実験を実施する準備が進んでいる。またκ-(BEDT-TTF)2CU2(CN)3の圧力下の物性に対応した、BEDSe-TTF塩やBEDT-STF塩の試料を用いた63,65Cu-NQR実験の準備も完了しており、精力的に実験を行っていく。
また、λ-(BEDSe-TTF)2GaCl4の圧力下13C-NMRやキュービックアンビルセルを用いた超高圧下電気抵抗測定も計画しており、この物質で見つかった圧力下における特異な電子状態を多角的な視点から解明していく予定である。

次年度使用額が生じた理由

参加予定の国際会議が、COVID-19の影響で相次ぐ延期・オンライン開催での決定により、参加できなくなった。今年も状況を見ての参加となるが、既にInternational Symposium on Crystalline Organic Metals, Superconductors and Magnets (ISCOM2022)の国際会議に申し込んでおり、国際会議参加費として使用する予定である。

  • 研究成果

    (20件)

すべて 2022 2021 その他

すべて 雑誌論文 (2件) (うち国際共著 1件、 査読あり 2件) 学会発表 (17件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Charge imbalance in λ-(BETS)2GaCl4 and their interplay with superconductivity2021

    • 著者名/発表者名
      Iakutkina Olga, Uykur Ece, Kobayashi Takuya, Kawamoto Atsushi, Dressel Martin, Saito Yohei
    • 雑誌名

      Physical Review B

      巻: 104 ページ: 045108-1~8

    • DOI

      10.1103/PhysRevB.104.045108

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Thermodynamic evidence for the formation of a Fulde-Ferrell-Larkin-Ovchinnikov phase in the organic superconductor λ-(BETS)2GaCl42021

    • 著者名/発表者名
      Imajo S., Kobayashi T., Kawamoto A., Kindo K., Nakazawa Y.
    • 雑誌名

      Physical Review B

      巻: 103 ページ: L220501-1~5

    • DOI

      10.1103/PhysRevB.103.L220501

    • 査読あり
  • [学会発表] 冷却法によるTTF-TCNQの大型単結晶育成と単色X線トポグラフによる結晶評価2022

    • 著者名/発表者名
      佐藤慧一,小林拓矢,谷口弘三,岡本博之,水野薫
    • 学会等名
      日本物理学会
  • [学会発表] 磁気トルク法による有機反強磁性体κ型ET塩の磁気構造の研究2022

    • 著者名/発表者名
      簗田春希,小林拓矢,今城周作,綱川仁志,安村乃絵瑠,谷口弘三
    • 学会等名
      日本物理学会
  • [学会発表] ゼロ磁場μSRによるκ-(d8-BEDT-TTF)2Cu[N(CN)2]Brの反強磁性相の冷却速度依存性の評価2022

    • 著者名/発表者名
      只野涼,石川瑠偉,小林拓矢,谷口弘三,石井康之,渡邊功雄
    • 学会等名
      日本物理学会
  • [学会発表] 69,71Ga-NMR測定によるλ-(BEDSe-TTF)2GaCl4の特異な圧力誘起電子相の観測2022

    • 著者名/発表者名
      安村乃絵瑠,小林拓矢,谷口弘三,福岡脩平,河本充司
    • 学会等名
      日本物理学会
  • [学会発表] 有機超伝導体β-(BEDT-TTF)2I3の127I-NQR法による研究2022

    • 著者名/発表者名
      伊藤篤史,加藤優樹,小林拓矢,谷口弘三,圓谷貴夫,藤山茂樹
    • 学会等名
      日本物理学会
  • [学会発表] 有機反強磁性体λ-(BEDSe-TTF)2GaCl4の磁気トルク法による磁気構造の研究2022

    • 著者名/発表者名
      小林拓矢,簗田春希,安村乃絵瑠,谷口弘三,今城周作,松尾晶,金道浩一
    • 学会等名
      日本物理学会
  • [学会発表] モット絶縁体λ-(BEST)2GaCl4への化学置換によるキャリアドーピング2021

    • 著者名/発表者名
      小梁川響子,小林拓矢,櫻井健人,谷口弘三
    • 学会等名
      日本物理学会
  • [学会発表] 127I-NQR 法による分子性導体α-(BEDT-TTF)2I3の電荷秩序の観測2021

    • 著者名/発表者名
      加藤優樹,小林拓矢,谷口弘三, 藤山茂樹,開康一
    • 学会等名
      日本物理学会
  • [学会発表] 新規電荷移動錯体(BEDT-STF)2ICl2の合成と基礎物性2021

    • 著者名/発表者名
      洪在賢,小林拓矢,道村真司,谷口弘三
    • 学会等名
      日本物理学会
  • [学会発表] κ-(d81-xh8x-ET)2Cu[N(CN)2]Brの超伝導相の交流磁化率による分析2021

    • 著者名/発表者名
      高橋啓太, 小澤宏彬,小林拓矢,谷口弘三
    • 学会等名
      日本物理学会
  • [学会発表] 63Cu-NQRによるκ型ET塩のゼロ磁場磁気構造の微視的検証2021

    • 著者名/発表者名
      山崎大誠, 小林拓矢,加藤優樹,綱川仁志, 佐藤一彦,谷口弘三,河本充司
    • 学会等名
      日本物理学会
  • [学会発表] 重水素化したκ-(ET)2Cu[N(CN)2]Br 塩における 相分離した超伝導相の交流磁化率による分析2021

    • 著者名/発表者名
      高橋啓太, 小澤宏彬, 小林拓矢, 谷口弘三
    • 学会等名
      2021年度物性研究所短期研究会 分子性固体研究の拡がり:新物質と新現象
  • [学会発表] 新規有機導体κ-(BEST)2Cu2(CN)3 の圧力下電気抵抗測定2021

    • 著者名/発表者名
      櫻井健人, 小林拓矢, 道村真司, 小坂昌史, 佐藤一彦, 谷口弘三
    • 学会等名
      2021年度物性研究所短期研究会 分子性固体研究の拡がり:新物質と新現象
  • [学会発表] 127I-NQR 法を用いた有機導体α-(BEDT-TTF)2I3の電荷秩序の観測2021

    • 著者名/発表者名
      加藤 優樹, 小林 拓矢, 谷口 弘三, 藤山 茂樹, 開 康一
    • 学会等名
      2021年度物性研究所短期研究会 分子性固体研究の拡がり:新物質と新現象
  • [学会発表] 有機反強磁性体κ型BEDT-TTF塩のゼロ磁場磁気構造の63Cu-NQRによる研究2021

    • 著者名/発表者名
      山崎大誠, 小林拓矢, 加藤優樹, 綱川仁志, 佐藤一彦, 谷口弘三, 河本充司
    • 学会等名
      2021年度物性研究所短期研究会 分子性固体研究の拡がり:新物質と新現象
  • [学会発表] パームキュービックアンビルセルを用いたβ′-(BEST)2CuCl2の 超高圧下電気抵抗測定による 10 K 級超伝導の発見2021

    • 著者名/発表者名
      菅原佳哉, 天川智之, 小林拓矢, 谷口弘三, 佐藤一彦, 今城周作, 郷地順, 上床美也
    • 学会等名
      2021年度物性研究所短期研究会 分子性固体研究の拡がり:新物質と新現象2021年度物性研究所短期研究会 分子性固体研究の拡がり:新物質と新現象
  • [学会発表] 新規電荷移動錯体 α',α'''-(BEDT-STF)2ICl2の構造と伝導性2021

    • 著者名/発表者名
      洪在賢, 小林拓矢, 谷口弘三
    • 学会等名
      2021年度物性研究所短期研究会 分子性固体研究の拡がり:新物質と新現象
  • [備考] 埼玉大学 理学部 物理学科 谷口研究室

    • URL

      http://www.phy.saitama-u.ac.jp/~taniguchi/

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公開日: 2022-12-28  

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