原子層エッチングにおける反応場ではイオン衝突により原子層以上の領域で欠陥密度の増加や吸着ガスである原子が不純物として残留、元素組成比の偏りといった欠陥が形成されることが予想されていたが、実験的にそれら反応場の欠陥を定量解析した例は少なかった。 本研究では、プラズマ励起原子層エッチング(PE-ALE)での脱離プロセス中のイオン衝突が誘起する表面ダメージと吸着プロセス中のイオン誘起ダメージへのラジカル吸着の挙動を各種プラズマプロセス装置と各種In-situ表面分析装置を組み合わせることで、大気曝露なしの表面を原子分解能をもつ表面分析システムで明らかにすることを目的とした。 本研究では、XPSにより材料表面付近の深さ方向分布を解析できるシステムの構築から始まり、その解析システムにより深さ方向分布のイオンエネルギー依存性を計測することに成功した。結果として、イオンエネルギーの増加に伴いより深い領域にダングリングボンドとみられる信号が観察され、その分布プロファイルは吸着プロセス後の吸着種の深度方向の密度分布プロファイルと一致することが確認された。最終年度では、イオン照射によって生じるダングリングボンド密度を電子スピン共鳴法を用いて定量計測し、イオンエネルギーおよびフラックスとダングリングボンド密度の関係を調べた。さらにそれらダングリングボンド密度とエッチャントであるラジカル吸着の挙動を明らかにした。このイオン誘起ダメージとラジカル吸着の関係性を明らかにしたことにより現在原子層エッチングに要求されている材料選択性のみならず形状選択性をもつ新規プロセスの開発に成功した。また、本研究の成果として、イオン誘起ダメージの抑制には限界があることが確かめられ、イオンを用いない新規原子層エッチングプロセスの研究へと発展した。
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