| 研究課題/領域番号 |
20K14584
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| 研究機関 | 大学共同利用機関法人高エネルギー加速器研究機構 |
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研究代表者 |
若林 大佑 大学共同利用機関法人高エネルギー加速器研究機構, 物質構造科学研究所, 助教 (20759964)
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| 研究期間 (年度) |
2020-04-01 – 2023-03-31
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| キーワード | 蛍光XAFS / 分子動力学計算 / 機械学習ポテンシャル / 永久高密度化 / 相転移カイネティクス / X線小角散乱 / STXM |
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| 研究実績の概要 |
本研究では、初期地球においてXeが地球深部に固定される化学プロセスを考察することを目的に、マグマ中に微量に含まれるXeの局所構造とホストであるケイ酸塩メルトの構造の両方の情報を得られる高圧下その場X線吸収微細構造（XAFS）－X線回折（XRD）複合測定システムの立ち上げを行う。初年度となる2020年度は、これまでに申請者自身が立ち上げた透過型XAFS測定システムを高度化し、より微量な元素を検知可能な蛍光型XAFS測定システムの整備を行った。シグナルを稼ぐために集光機能を備えた二結晶分光器を開発し、最大5倍程度の強度が得られることを確認した。また、高圧下におけるマグマ中のXeの状態の多粒子系の分子動力学計算を行うことを目的に、第一原理計算の結果に基づく機械学習ポテンシャルを用いた大規模計算法を導入し、試験的な計算を開始した。
ホストとなるケイ酸塩メルトの中距離ネットワーク構造の圧力変化は、Xeの状態にも大きな影響を与えることが予想される。申請者はこれまで、ケイ酸塩メルトのモデル物質であるSiO2ガラスのネットワーク構造の変化（永久高密度化）に関する実験的・理論的研究を行ってきた。それらの結果を統一的に説明することを目的に、非晶質物質の圧力誘起相転移カイネティクスの新しいモデルを構築し、論文として発表した。高密度化ガラスのX線小角散乱測定結果は、申請者のモデルを支持していることが確認された。さらに、高圧合成されたケイ酸塩試料の観察を目的に、透過X線顕微鏡（STXM）を用いたSiに関する高空間分解能XAFSイメージング法を確立させ、Siの配位数マッピングなどが可能なことを確かめた。高密度化ガラスに適用したところ、ミクロンオーダーの不均質の存在を示す結果が得られており、カイネティクスモデルおよび小角散乱測定の結果と併せて解釈を進めている。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
新型コロナウィルスの感染拡大や実験装置の故障によって、出発物質の合成実験および予備実験の実施が遅れているものの、測定および分析システムの開発および大型シミュレーションに向けた準備については順調に進展している。また、本研究に大きく関わる非晶質物質の相転移カイネティクスに関して、申請者自身のこれまでの研究成果を統一的に説明できる新しいモデルの構築に成功し、論文として発表することができた。モデルの検証の過程で、X線小角散乱やSTXM観察による新たな実験データが得られている。
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| 今後の研究の推進方策 |
測定システムの開発が順調に進んだことから、出発物質の合成を早急に進めて、Xeを含んだSiO2ガラスの高圧下その場XAFS-XRD測定を開始する。相転移カイネティクスのモデルやネットワーク構造変化に関するこれまでの知見と合わせることで、本研究が目標とするマグマ中のXeの高圧下における振る舞いについても、おおよその予想が立てられるものと考えられる。また、シミュレーションについても、SiO2メルトおよびガラスの大型計算機を用いた大規模計算を開始する。既に、物性研究所のスーパーコンピュータの試験的な利用を開始しており、本格的な計算の開始に向けて共同利用申請を行う。興味深い結果が得られつつある永久高密度化ガラスの小角散乱測定およびSTXM観察についても継続し、結果は順次まとめて公表する。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
新型コロナウィルスの感染拡大や実験装置の故障によって、出発物質の合成実験および予備実験の実施が遅れたため、それらにかかる費用の一部を翌年度に繰り越すこととした。翌年度の実験にかかる消耗品と併せて早急に執行する予定である。
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