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持続可能なエネルギー社会の実現にむけ、水素を利用したエネルギーシステムが着目されているが、水素の製造コストが高いことが最も大きな問題の一つである。この問題を解決するには水から水素を取り出すための「より良い」 効率の高い・環境調和性の高い・選択率の高い・寿命が長いなど、結果的にライフサイクルコストの低い 光触媒・光電極の開発が不可欠である。そこで、本研究では体系的な光触媒・電極材料開発を目指し、未だに未解明な点の多い、半導体光触媒/電解液界面の電子構造や、界面の幾何構造と電子構造の関係を明らかにすることを目標としている。
本研究ではAP(雰囲気)-XPSによる光触媒(電極)/電解液界面の幾何構造・電子構造の測定と第一原理計算によるモデリングによる界面構造のシミュレーションを行いこれらを比較することによって以下の知見が得られた。まず、光触媒は光照射環境下において動作することから、系に過剰な電荷が存在し、これに応じて界面のヘルムホルツ層が変化する。適切な境界条件を与えた第一原理計算によってこれをモデル化できること、さらには光照射条件が変わった状態に関して同様に計算できること、および、これによって界面構造が変化することが明らかになった。AP-XPS測定と第一原理計算結果を比較したところ、第一原理計算によって実験結果を解釈できるようになるだけでなく、光触媒/電解液界面の構造を予測できること、さらには界面の電子構造と幾何構造の関係を明らかにできることがわかった。
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