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2021 年度 実施状況報告書

オパール構造膜を利用した大容量複合誘電体ナノキューブ配向集積セラミックスの開発

研究課題

研究課題/領域番号 20K15039
研究機関山梨大学

研究代表者

上野 慎太郎  山梨大学, 大学院総合研究部, 准教授 (40647062)

研究期間 (年度) 2020-04-01 – 2023-03-31
キーワードナノ結晶 / 誘電体 / 形態制御 / 水熱法 / ソルボサーマル法 / 複合材料
研究実績の概要

本課題の研究目的である高誘電率を示す複合ナノキューブ集積体の作製技術の確立に対して、令和3年度は「集積に値するBaTiO3(core)-KNbO3(shell)複合誘電体ナノキューブ粒子の合成」と「複合誘電体ナノキューブの大面積配向集積技術の確立」が主な目指すべき指針となっていた。
前者については、BaTiO3の粒径制御方法について、複数の有効な手段を見出し、50 nm程度から150 nm程度でサイズをコントロールできるようになった。またKNbO3によるコーティングも可能であり、本目的は達成したと考えられる。一般に用いられる修飾剤を用いないが故の結果であり、当研究室の独自技術である。現在論文に成果をまとめている。
本研究目的のキーテクノロジーである後者の目的については、ナノキューブの平均粒径から計算した、最適な粒径のSiO2単分散球を用いてオパール膜の作製を試行し、ある程度広範囲にオパール膜を得る条件を確立した。現在はオパール膜に対してBaTiO3ナノキューブ粒子の配向集積を、分散液濃度や分散媒、温度などをファクターとして評価を行っている最中である。またオパール膜を用いる手法において期待されるような効果が得られない場合のことを考慮して、化合物半導体単結晶基板に対してエッチングを行い、三角錐のピットを形成することでテンプレートとして用いる検討も行っている。こちらは三角錐ピットの形成に成功しており、これについても現在<111>配向集積が可能かを検証する段階に至っている。
自然界に見られる自己組織化等を利用した集積技術は、基本的に立方最密充填か六方最密充填構造であり、単純立方構造での集積は選択されなかった。すなわち提案している技術は完全なる人工技術であるので、世界初の技術として確立させたい。
以上の進捗状況から、研究は概ね順調に進展しているものと評することができる。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

本研究目的を達成するために必要な要素技術は2つあり、「集積に値するBaTiO3(core)-KNbO3(shell)複合誘電体ナノキューブ粒子の合成」と「複合誘電体ナノキューブの大面積配向集積技術の確立」である。
前者については、修飾剤を用いずにBaTiO3をナノキューブ状に形態制御し、かつサイズや粒度分布を制御することのできる手法を複数見出した。またエピタキシャルなKNbO3層を無修飾のBaTiO3ナノキューブ表面に成長させる技術を確立した。これで「集積に値するBaTiO3(core)-KNbO3(shell)複合誘電体ナノキューブ粒子の合成」については達成したと言える。
後者については、ナノキューブの平均粒径から計算した、最適な粒径のSiO2単分散球を用いてオパール膜の作製を行うことのできる条件をある程度確立しており、現在は<111>配向集積の検討段階に至っている。またこの手法以外にナノキューブを配向集積できる方法として、三角錐ピットを形成した半導体単結晶基板をテンプレートとして用いる手法を考案し、実際にテンプレートを得ることに成功している。こちらも現在は<111>配向集積の検討段階である。令和4年度は集積条件の検討に移れる算段がついているため、令和3年度の成果を振り返るに、おおむね順調に進展していると評することができる。

今後の研究の推進方策

令和4年度の夏期にも大型放射光施設において、様々なサイズのBaTiO3(core)-KNbO3(shell)複合誘電体ナノキューブ粒子について微細構造や界面構造についての精密構造解析実験を予定している。
複合誘電体ナノキューブ粒子の集積については、オパール膜テンプレートと、三角錐ピットを有する半導体単結晶基板テンプレートの2種類を用意することができたので、分散液の濃度、分散媒の種類、集積温度、振動の印加などを検討したいと考えている。
複合誘電体ナノキューブ粒子について、多少低密度であっても誘電特性を評価し、最適な界面構造を形成するための条件について検討する必要があると認識しており、こちらについて現在実験を開始している。

次年度使用額が生じた理由

前年度で行うはずであった論文投稿が間に合わなかったため、論文投稿料の一部として使用する予定である。

  • 研究成果

    (6件)

すべて 2021 その他

すべて 学会発表 (5件) (うち招待講演 2件) 備考 (1件)

  • [学会発表] 層状ニオブ酸塩K4Nb6O17 を原料とする高分散KNbO3ナノキューブ粒子のソルボサーマル合成2021

    • 著者名/発表者名
      山田 湧麻, 上野 慎太郎, 藤井 一郎, 和田 智志
    • 学会等名
      日本セラミックス協会第34回秋季シンポジウム
  • [学会発表] Ti源の反応性の違いを利用した3次元規則集積に適した形態を有するBaTiO3ナノキューブ合成の検討2021

    • 著者名/発表者名
      清水 陽向, 上野 慎太郎, 藤井 一郎, 和田 智志
    • 学会等名
      日本セラミックス協会第34回秋季シンポジウム
  • [学会発表] ソルボサーマル固化法を用いた BaTiO3系複合誘電セラミックスの低温作製に関する検討2021

    • 著者名/発表者名
      上野 慎太郎, 服部 雅輝, 三澤 克也, 村上 涼子, 藤井 一郎, 和田 智志
    • 学会等名
      日本セラミックス協会第34回秋季シンポジウム
    • 招待講演
  • [学会発表] Solvothermal Synthesis of Dispersible KNbO3 Nanocubes from K4Nb6O17 Precursor Particles2021

    • 著者名/発表者名
      S. Ueno, Y. Yamada, I. Fujii, S. Wada
    • 学会等名
      14th Pacific Rim Conference on Ceramic and Glass Technology (PACRIM 14)
  • [学会発表] Low-temperature Wet Chemical Processes for Barium-Titanate-related Dielectric Ceramics and Dielectric Composites2021

    • 著者名/発表者名
      S. Ueno, I. Fujii, S. Wada
    • 学会等名
      14th Pacific Rim Conference on Ceramic and Glass Technology (PACRIM 14)
    • 招待講演
  • [備考] ユビキタスナノ材料創成研究室 Ueno Laboratory

    • URL

      https://www.ccn.yamanashi.ac.jp/~sueno/index.html

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公開日: 2022-12-28  

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