| 研究実績の概要 |
フロー式の実験では、分析装置に直接配管を接続することで実験・解析の自動化が可能である。また、高温・高圧条件で反応を進行させることや、高速な反応を追跡することも可能である。本研究では、こういったフロー式反応器の特長を生かし、触媒反応の速度論的検討を進めている。
今年度の成果として、シリンジポンプ・バルブ・ヒーターの制御および温度、センサー値等の記録を行うためのソフトウェアを独自開発し、運用に成功している。インラインHPLCを接続することで、実験結果の分析およびフィードバックも行うことができるようになっている。HPLC分析系の制御および成分ごとのピーク面積計算には、汎用の制御・解析ソフトウェア（LabSolutions, Shimadzu）を組み合わせて用いることで、正確性の高い解析が行えている。また、HPLC分析結果からフィードバックをかけて実験条件を決定するためのアルゴリズムとしてSNOBFIT法（Stable Noisy Optimization by Branch and FIT）を導入することに成功している。
モデル反応系として、N,N-diethyl-2-phenylacetamideを1,1,3,3-tetramethyldisiloxane を用いて還元する反応を例にとって自動化実験を行った。触媒としては、Vaska錯体（IrCl(CO)(PPh3)2）を用い、トルエンを溶媒として検討を行った。フロー式反応器の特性を生かし、反応時間を数秒から数分まで短くして検証を行った結果、条件によっては数十秒で反応が完結していることが判明した。これらはこれまでのフラスコ（バッチ式反応器）を用いた検討では全く知りえなかった、新規性の高い情報である。
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