| 研究課題/領域番号 |
20K15088
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| 研究機関 | 京都大学 |
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研究代表者 |
朝倉 博行 京都大学, 実験と理論計算科学のインタープレイによる触媒・電池の元素戦略研究拠点ユニット, 特定講師 (40631974)
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| 研究期間 (年度) |
2020-04-01 – 2023-03-31
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| キーワード | 酸素還元反応 / 電極触媒 / 燃料電池 |
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| 研究実績の概要 |
固体高分子型燃料電池用 Pt 触媒における従来の炭素担体の腐食などの問題を解決すべく，導電性「金属酸化物」に着目して，高活性かつ高耐久性の酸素還元反応電極反応用の担体開発に取り組んでいた．金属酸化物担体は酸化物イオンが活性金属種である Pt の電子密度を下げることで触媒活性を低下させると思われていたが，実際には向上させる例が報告されており，本研究においても，異種元素添加型の金属酸化物による高活性な酸素還元反応用触媒の開発に取り組んでいた．酸化インジウムをベースとした異種元素ドープ型導電性金属酸化物担体について検討を進めた．具体的には，Nb, Ta などのドープを試みたが活性向上は僅かにとどまった．
そこで，担体の腐食の問題を解決するために，そもそも炭素担体をつかわずに高い触媒活性を実現するという当初の目標に立ち戻り検討を進めた結果，金属窒化物を担体にするというアイデアに行き着いた．既に窒化チタンなどを担体とした例が知られているものの，金属窒化物の電極触媒への応用例はほとんど無かった．実際に検討を進めた結果，酸化インジウムを窒化することにより，窒化インジウムを得ることに成功し，これを担体として用いると共に，更に，カーボンナノチューブを添加することで従来の Pt/C を上回る質量活性，すなわちより少ない Pt で高い触媒活性を示すことを見いだした．窒化インジウムを担体として用いる例は知る限り皆無であり，更なる可能性を検討している．
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
当初は，固体高分子型燃料電池用 Pt 触媒における従来の炭素担体の腐食などの問題を解決すべく，導電性「金属酸化物」に着目して，高活性かつ高耐久性の酸素還元反応電極反応用の担体開発に取り組んでいた．金属酸化物担体は酸化物イオンが活性金属種である Pt の電子密度を下げることで触媒活性を低下させると思われていたが，実際には向上させる例が報告されており，本研究においても，異種元素添加型の金属酸化物による高活性な酸素還元反応用触媒の開発に取り組んでいた．しかし，それほど高い活性を得ることは出来なかった．そこで，担体の腐食の問題を解決するために，そもそも炭素担体をつかわずに高い触媒活性を実現するという当初の目標に立ち戻り，検討を進めた結果，金属窒化物を担体にするというアイデアに行き着いた．既に窒化チタンなどを担体とした例が知られているものの，金属窒化物の電極触媒への応用例がほとんど無かった．実際に検討を進めた結果，酸化インジウムを窒化することにより，窒化インジウムを得ることに成功し，これを担体として用いることで従来の Pt/C を上回る質量活性，すなわちより少ない Pt で高い触媒活性を示すことを見いだした．そもそも窒化インジウムを担体として用いる例は知る限り皆無であり，更なる可能性を検討している段階である．よって，当初予期していない内容ではあるが，おおむね順調に進展していると判断した．
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| 今後の研究の推進方策 |
今後は，窒化インジウムを中心とし，金属窒化物の固体高分子型燃料電池用 Pt 触媒の担体としての利用を検討していく．現時点では金属窒化物の合成過程の問題から低比表面積の試料のみが得られており，このことが本触媒，担体の性能を低く見積もってしまっている可能性が高い．そこで，層状化合物を用いた合成過程を経ることで高い表面積を実現したり，III-V 族半導体として広く知られる窒化インジウムについて，異種元素を添加することで格子面間隔を変化させることで更なる高活性化を目指す．
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| 次年度使用額が生じた理由 |
コロナ禍により，実験の進捗に影響が出た．その中で当初ターゲットとしていた金属酸化物担体を越えうる導電性金属窒化物単体を用いた低白金電極触媒の開発可能性を見いだした．更なる可能性を追求していくため，次年度は金属窒化物の合成の環境を整えるために執行していく予定である．
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