| 研究実績の概要 |
令和2年度は二酸化炭素の高効率な再資源化を実現する長寿命な脱貴金属触媒の開発に向け，長寿命な単原子金属触媒と触媒担体の組み合わせを密度汎関数理論に基づく第一原理電子状態計算を用いて調査した．
まず，触媒担体として二次元セラミックス材料であるMXene (Mn+1XnT2;M:遷移金属, X:CまたはN, T:表面官能基，n:2または3)に着目した．遷移金属としてTi, V, Cr, Nb, Moを，表面官能基としてH, O, OH, F, Clを取り扱った．触媒金属としてFe, Cu, Ptを取り扱った．まず，MXene骨格に含まれる遷移金属の酸化物が安定であるほど表面官能基も安定に吸着するということを明らかにした．一方，表面官能基の安定性が高いほど，触媒金属の吸着エネルギーは小さくなり不安定化する傾向が見られた．また，反応性が高いPtやFeを担持した場合には，表面官能基が触媒金属により引き剥がされるような傾向も見られた．
次に触媒活性を評価するため，ギ酸の構成要素であるCOとOHの吸着エネルギーを調査した．その結果，MXene上での安定性が低い触媒金属ほど，COやOHの吸着エネルギーも大きいことが明らかとなった．得られた吸着エネルギーはバルク金属触媒のものよりも大きなものであった．COやOHの吸着エネルギーと触媒活性の関係を示したボルケーノプロットとの比較から，本研究で取り扱った触媒はCOやOHの吸着エネルギーが過大なため，触媒活性はそれほど高くないということが示唆された．そのため，今後はよりCOやOHの吸着エネルギーを小さくする組み合わせを探索していく．また，同様の研究をグラフェンについても行った．
これらの成果を2報の査読付き学術論文，2件の国内会議にて発表した．
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