| 研究課題/領域番号 |
20K15330
|
|---|
| 研究機関 | 東北大学 |
|---|
研究代表者 |
宮田 智衆 東北大学, 多元物質科学研究所, 助教 (10838949)
|
|---|
| 研究期間 (年度) |
2020-04-01 – 2023-03-31
|
| キーワード | 高分子鎖 / TEM / STEM / 原子分解能観察 / 立体配置 / 立体配座 |
|---|
| 研究実績の概要 |
高精度な高分子材料設計を実現するには、材料を構成する高分子鎖の構造やダイナミクスを原子・分子レベルから正確に理解する必要がある。しかし、高分子のバルク内部に存在する高分子鎖はコントラストが非常に微弱であることから直接観察が困難であり、その原子レベルでの構造やダイナミクスは未だ明らかにされていない。本研究では、バルク内部に存在する高分子鎖一本の原子レベル立体構造を高コントラストで可視化する手法を開発することを目的としている。
環状暗視野走査透過型電子顕微鏡法（ADF-STEM）を用いると、重元素原子を選択的に明るく観察することができる。そこで、単量体単位を重元素（ヨウ素原子）で修飾したPolystyrene（Poly(4-iodostyrene)）を用意しADF-STEM観察することで高分子鎖構造の可視化に取り組んだ。初年度は観察手法の検討のため、まずは原子レベルで平坦なグラフェンの上に分子鎖を分散させた試料についてADF-STEM観察を行った。その結果、多数の明瞭な輝点が観察された。これらの輝点は、そのサイズや像強度、さらには電子エネルギー損失分光法による単原子元素分析の結果から、単一のヨウ素原子に対応していることが確認された。さらに輝点分布を解析したところ、鎖状に連なった分布をとっていることがわかった。輝点が高分子鎖中のヨウ素原子に由来すると考えると、その分布は高分子鎖の局所立体構造（立体配置および立体配座）を反映した相対位置関係をとっていると予想される。一連の輝点間距離および相対配置を計測し、poly(4-iodostyrene)の分子鎖構造と対応させて解析を行ったところ、高分子鎖の立体配置および立体配座を一意に決定することができた。すなわち、本手法により高分子鎖の原子レベルでの局所立体構造を特定できることが明らかとなった。
|
| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
研究初年度においては、各単量体単位を重元素原子で修飾した高分子鎖についてADF-STEM観察を行い、重元素原子を単原子レベルで輝点として観察することに成功した。さらに、この輝点の相対配置情報と分子構造解析手法を組み合わせることで、高分子鎖の原子レベルでの立体構造（立体配置および立体配座）を特定可能であることを明らかにした。これらの実施内容は、おおむね研究計画に沿ったものであり、バルク内部における高分子鎖の立体構造解析にそのまま適用できるものである。上記の理由により、本研究はおおむね順調に進展していると評価した。
|
| 今後の研究の推進方策 |
研究初年度においては、原子レベルで平滑なグラフェン上に存在する高分子鎖の観察および原子レベル立体構造解析を行った。次年度においては、初年度に得た知見および解析手法を活用し、バルク内部に分散した高分子鎖の原子分解能観察および立体構造解析に取り組む。さらに、バルク内部における高分子鎖の運動をその場観察するための予備実験も行う計画である。
|
| 次年度使用額が生じた理由 |
本年度はコロナ禍の影響で国際学会がオンライン開催となり、学会参加費が減額された上に旅費の支出がなかったため、次年度使用額が生じた。翌年度は、12月以降に国際学会への出張を計画している。また、装置使用料や実験補助器具の購入等に使用する計画である。
|
