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2020 年度 実施状況報告書

トポロジー制御による一時網目のレオロジー制御法確立と新規眼科補助剤開発

研究課題

研究課題/領域番号 20K15338
研究機関東京大学

研究代表者

片島 拓弥  東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 特任助教 (20759188)

研究期間 (年度) 2020-04-01 – 2023-03-31
キーワードレオロジー / 一時網目 / 粘弾性 / 動的共有結合 / 白内障
研究実績の概要

本申請では網目トポロジーとレオロジー特性の相関を調べ、一時網目のレオロジー特性の学理を解明し、得られた指導原理に基づき、新規眼内手術補助剤のプロトタイプを開発することを目的とする。
材料のレオロジー制御は、医療現場で重要であったが、従来材料ではニーズに合う物性を到達しえず、根本改善が必要であった。
申請者は最近、会合点に寿命のある一時網目のトポロジーを変えることで、レオロジー特性を制御できる可能性を発見した。そこでトポロジーの異なる一時網目を作り分け、その学理を解明し、新規レオロジー制御材の開発をする。
初年度である本年は、(1) トポロジー制御された一時網目の精密な作り分け(2) 線形・非線形粘弾性を含めた物性測定を行った。種々の分岐数を有するポリエチレングリコール (PEG) を 主鎖にもち、末端をにボロン酸とジオールに修飾した 2 種類の前駆体を合成をした。これらから、モデル一時網目となるPEG slimeの合成に成功した。高分子濃度、分子量、 混合比率、前駆体分岐数をパラメータとして、系統的に制御した一時網目の作製に成功した。得られた試料について(a) 線形粘弾性応答の評価、(b) 定常流動測定による非線形粘弾性応答の評価、(c)生体内での安全性の指標となる浸透圧の評価を行った。
(a) PEG slimeの粘弾性緩和強度は濃度のみにより、従来型のネットワーク理論との乖離を示した。(b)定常流動測定では、強いストレスオーバーシュートを示し、そのひずみは絡み合い高分子溶液のそれと類似の値を示すことを明らかにした。(c) slimeの浸透圧は同一組成のゲルの浸透圧と等しいことを世界で初めて発見した。
今後は、PEG slimeの末端反応速度論に着目し、粘弾性の分子論に迫るともに、眼科補助剤として必要なレオロジー特性の絞り込み、新規眼内手術補助剤の設計指針を提示することを目指す。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

4-6月は新型コロナウイルス感染症の蔓延により実験が停滞したが、当初の予定通り、PEG slimeの作り分け、およびその線形・非線形粘弾性、浸透圧の網羅的な評価が完了した。さらにこれらのデータをもとに、PEG slimeの物質特許の出願、および関連原著論文を4報提出できたため。

今後の研究の推進方策

1年目は、基礎的な物性とトポロジー構造の関係について網羅的な解析および、特許出願を行った。2年目はこれらのマクロな物性とミクロな分子ダイナミクスを比較し、その分子論的な理解を進める。そのために、ボロン酸とジオールの会合・脱離定数評価を行う予定であり、すでにプレリミナリーな実験を始めている。また、一時網目の浸透圧が高分子ゲルの浸透圧とよく一致するという結果は、世界のどのグループも論文として報告していないため、その普遍性を精査したうえで、論文化を進めていく必要がある。
また、既存の眼科手術補助剤のレオロジー特性を評価することで、眼科医の感覚にマッチしたレオロジー特性の絞り込みを行う。これらの結果をもとに、新規眼科手術補助剤の設計指針を固める予定である。

  • 研究成果

    (9件)

すべて 2021 2020 その他

すべて 雑誌論文 (4件) (うち査読あり 4件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (3件) (うち国際学会 2件、 招待講演 2件) 備考 (1件) 産業財産権 (1件)

  • [雑誌論文] Effect of Nonlinear Elasticity on the Swelling Behaviors of Highly Swollen Polyelectrolyte Gels2021

    • 著者名/発表者名
      Tang Jian、Katashima Takuya、Li Xiang、Mitsukami Yoshiro、Yokoyama Yuki、Chung Ung-il、Shibayama Mitsuhiro、Sakai Takamasa
    • 雑誌名

      Gels

      巻: 7 ページ: 25~25

    • DOI

      10.3390/gels7010025

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Similarity in Linear Viscoelastic Behaviors of Network Formation and Degradation Processes2020

    • 著者名/発表者名
      Katashima Takuya、Kagami Ryo、Chung Ung-il、Sakai Takamasa
    • 雑誌名

      Nihon Reoroji Gakkaishi

      巻: 48 ページ: 191~198

    • DOI

      10.1678/rheology.48.191

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Mixing and Elastic Contributions to the Diffusion Coefficient of Polymer Networks2020

    • 著者名/発表者名
      Kim Junhyuk、Fujiyabu Takeshi、Sakumichi Naoyuki、Katashima Takuya、Yoshikawa Yuki、Chung Ung-il、Sakai Takamasa
    • 雑誌名

      Macromolecules

      巻: 53 ページ: 7717~7725

    • DOI

      10.1021/acs.macromol.0c01427

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Swelling Behaviors of Hydrogels with Alternating Neutral/Highly Charged Sequences2020

    • 著者名/発表者名
      Tang Jian、Katashima Takuya、Li Xiang、Mitsukami Yoshiro、Yokoyama Yuki、Sakumichi Naoyuki、Chung Ung-il、Shibayama Mitsuhiro、Sakai Takamasa
    • 雑誌名

      Macromolecules

      巻: 53 ページ: 8244~8254

    • DOI

      10.1021/acs.macromol.0c01221

    • 査読あり
  • [学会発表] Viscoelastic Study on Transient Networks Composed of Mutually Reactive Branched Polymers2020

    • 著者名/発表者名
      Takuya Katashima
    • 学会等名
      3rd GLowing Polymer Symposium in KANTO (GPS-K 2020)
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Mechanical properties of doubly crosslinked gels2020

    • 著者名/発表者名
      片島拓弥
    • 学会等名
      第69回高分子学会年次大会 (コロナウイルス蔓延のため中止であったが、発表としては成立)
    • 招待講演
  • [学会発表] Viscoelasticity of Transient Networks Composed of Mutually Reactive Branched Polymer2020

    • 著者名/発表者名
      Takuya KATASHIMA, Mitsuru NAITO, Ung-il CHUNG, Kanjiro MIYATA, Takamasa SAKAI
    • 学会等名
      International Congress on Rheology (Online (Brazil))
    • 国際学会
  • [備考] 東京大学大学院工学系研究科バイオエンジニアリング専攻 酒井・鄭研究室ホームページ

    • URL

      https://gel.tokyo/tetra-gel/

  • [産業財産権] 会合性高分子材料2020

    • 発明者名
      酒井崇匡、宮田完二郎、内藤瑞、片島拓弥、増井公祐
    • 権利者名
      酒井崇匡、宮田完二郎、内藤瑞、片島拓弥、増井公祐
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      特願2020-181612

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公開日: 2022-12-28  

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