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2021 年度 実績報告書

ナノ構造の設計に基づく高活性な層状水酸化物触媒の創出

研究課題

研究課題/領域番号 20K15368
研究機関広島大学

研究代表者

樽谷 直紀  広島大学, 先進理工系科学研究科(工), 助教 (60806199)

研究期間 (年度) 2020-04-01 – 2022-03-31
キーワード層状金属水酸化物塩 / ナノ粒子 / ナノシート / 電気化学触媒 / 自己組織化単分子膜 / ナノ触媒
研究実績の概要

本研究では、シングルnmスケールの金属水酸化物塩粒子に着目することで、その電気化学触媒活性を化学組成やサイズの観点から網羅的に評価し、高活性な金属水酸化物触媒設計の指針を与えることをめざした。2021年度は、まず水酸化ニッケル塩をベースとした触媒の合成と性能評価に取り組んだ。酢酸からデカン酸までの様々な大きさの飽和カルボン酸を配位させた水酸化ニッケル塩ナノ粒子を合成し、水電解にともなう酸素生成反応への触媒として活用した。配位させるカルボン酸が小さくなるにしたがって、触媒サイトへの反応物の拡散がより活発になり、反応効率が向上した。また、サイトの活性自体も向上することを見出した。一方で、これら合成したナノ粒子は一般的な導電材、バインダー材とともに電極上に塗布する手法ではナノ粒子が強く凝集するために、その性能が極端に低下することも明らかとなった。
これを受け、電極上にナノ粒子を効果的に配置する工夫に取り組んだ。金属水酸化物塩に特有のイオン交換反応を利用した。自己組織化単分子膜で電極を修飾することでカルボキシル基を表面に露出させる。それらと金属水酸化物塩のカルボン酸を交換することで、水酸化ニッケル塩ナノ触媒を1粒子厚で電極に化学結合させた。酸化還元反応によるとナノ粒子全体の金属サイトのうち90%以上が活性であることが示唆された。これを用いて電気化学触媒としての機能を調査した。水酸化ニッケル塩の触媒活性は、酸化還元反応の前後で特異的に向上することを見出した。高感度反射赤外分光測定により粒子表面のカルボン酸が水酸化物アニオンと交換し、それによって触媒活性が向上することを明らかにした。このメカニズムは他の金属水酸化物塩でも同様に見られたことから、高活性な触媒を設計する指針となると考える。

  • 研究成果

    (10件)

すべて 2022 2021

すべて 雑誌論文 (4件) (うち査読あり 4件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (6件) (うち招待講演 2件)

  • [雑誌論文] Understanding the Electrophoretic Deposition Accompanied by Electrochemical Reactions Toward Structurally Colored Bilayer Films2022

    • 著者名/発表者名
      Tarutani Naoki、Uesugi Ryo、Uemura Kensuke、Katagiri Kiyofumi、Inumaru Kei、Takeoka Yukikazu
    • 雑誌名

      ACS Applied Materials & Interfaces

      巻: - ページ: -

    • DOI

      10.1021/acsami.2c04635

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Size Effect of Hydroxide Nanobuilding Blocks and Nonionic Block Copolymer Templates on the Formation of Ordered Mesoporous Structures2021

    • 著者名/発表者名
      Tarutani Naoki、Katagiri Kiyofumi、Inumaru Kei、Ishigaki Takamasa
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry B

      巻: 125 ページ: 4883~4889

    • DOI

      10.1021/acs.jpcb.1c00713

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Interconnection of organic-inorganic hybrid nano-building blocks towards thermally robust mesoporous structures2021

    • 著者名/発表者名
      Tarutani Naoki、Sato Riona、Yamazaki Wataru、Katagiri Kiyofumi、Inumaru Kei、Ishigaki Takamasa
    • 雑誌名

      Nanoscale

      巻: 13 ページ: 11446~11454

    • DOI

      10.1039/D0NR08689D

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Shell-thickness control of hollow SiO2 nanoparticles through post-treatment using sol-gel technique toward efficient water confinement2021

    • 著者名/発表者名
      Tarutani Naoki、Honda Yuka、Hamakawa Risa、Uchikoshi Tetsuo、Ishigaki Takamasa
    • 雑誌名

      Colloids and Surfaces A: Physicochemical and Engineering Aspects

      巻: 629 ページ: 127501~127501

    • DOI

      10.1016/j.colsurfa.2021.127501

    • 査読あり
  • [学会発表] 遷移金属水酸化物ナノ粒子の合成と電気化学特性の調査2022

    • 著者名/発表者名
      木村 奏太, 樽谷 直紀, 片桐 清文, 犬丸 啓
    • 学会等名
      第60回セラミックス基礎科学討論会
  • [学会発表] 多元素を組み合わせた層状水酸化物ナノ粒子の合成2021

    • 著者名/発表者名
      樽谷 直紀, 平木 佑佳, 片桐 清文, 犬丸 啓
    • 学会等名
      日本セラミックス協会第34回秋季シンポジウム
  • [学会発表] 電気泳動堆積法によるコロイド粒子集積体の配列制御:電着ゾルと泳動条件の検討2021

    • 著者名/発表者名
      川口 堅大, 樽谷 直紀, 片桐 清文, 犬丸 啓
    • 学会等名
      日本ゾル-ゲル学会第19回討論会
  • [学会発表] 多成分系水酸化物ナノ粒子の合成と合金化の試み2021

    • 著者名/発表者名
      平木 佑佳, 樽谷 直紀, 片桐 清文, 犬丸 啓
    • 学会等名
      第11回CSJ化学フェスタ
  • [学会発表] 水酸化物ナノ粒子の液相合成とメソ・マクロ構造体構築への利用2021

    • 著者名/発表者名
      樽谷 直紀
    • 学会等名
      2021年日本化学会中国四国支部大会 高知大会
    • 招待講演
  • [学会発表] ナノ粒子の液相合成とメソ・マクロ多孔体構築への利用2021

    • 著者名/発表者名
      樽谷 直紀
    • 学会等名
      2021年度 第10回グリーンソサエティーセミナー
    • 招待講演

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公開日: 2022-12-28  

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