研究課題
肺がんの要因として，喫煙の他に都市域の大気汚染が指摘されている。さらに都市域では，ぜん息などの呼吸器系疾患が多い。これら疾病との関連が疑われる有害化学物質に，PM2.5に含まれる多環芳香族炭化水素（PAH）とそのニトロ体（NPAH）がある。我が国の都市域におけるPAHやNPAHを含有するPM2.5の主要発生源として，自動車の排ガス粉塵や工場の排煙などがあげられる。一方，中国の華北や極東ロシアでは冬の石炭暖房からPAH，NPAHを含む大量のPM2.5が排出され，これらは季節と場所によって，自然由来の黄砂などと一緒に長距離輸送される。その結果，PAH，NPAHが輸送中に共存する黄砂との二次反応（触媒作用）によって，より強力な毒性物質に変化することも明らかになった。しかし，現行のPM2.5測定は粒子の大きさに基づく物理的方法のみが用いられており，健康影響との関連性を明らかにするには不十分である。そこで本研究は，PM2.5の発生源を区別し二次反応を追跡できるPAH，NPAHとこれらの酸化体等の変化体を分別定量して，これらの地域差や季節変動，経日変化と住民のぜん息やアトピー性咳嗽との関係を明らかにすることを目的にする。そこで，能登半島（輪島市西二又）と金沢市内（金沢市山科）において大気粒子状物質（TSP，PM2.5とPM2.5-10）の分別捕集を行った。これらの試料についてPAHとNPAHの測定を継続するとともに，咳嗽症状を中心に病院通院患者のアンケート調査を継続した。また，PAHからNPAHが生成する反応が燃焼温度に依存することに基づいて，NPAHとPAHをマーカーとする新規燃焼由来粒子状物質解析法（NP法）を開発し，その性能を評価した。
2: おおむね順調に進展している
PM濃度：能登半島の2017年8月～2018年7月までの試料中のTSPと金沢市山科（以下，金沢市）の試料中のPM2.5とPM2.5-10を秤量した。その結果，能登半島の大気中TSP濃度は，これまでの季節変動パターンと同じく，春高（最高値は毎年3月～5月），夏～秋低の推移を繰り返し，その濃度レベルもこれまでと大差なかった。一方，金沢市の2017年度に捕集した大気中PM2.5とPM2.5-10の濃度もこれまでと大差なかった。PAH，NPAH濃度：能登半島の上記期間の大気中4～6環の9種PAH濃度は，これまでの季節変動パターンと同じく，冬高（最高値は毎年12月～3月）夏低を繰り返し，濃度の低下傾向は継続していた。一方，金沢市における上記期間の大気中9種PAH，2種NPAH濃度は，いずれもこれまでと同様に冬高夏低の季節変動を呈した。また，金沢市のPAH濃度は能登半島より高いが，両地点の差の縮小傾向は続いていた。NP法：1-ニトロピレン（1-NP）とピレン（Pyr）を測定することによって，高温燃焼排出源（自動車）と低温燃焼排出源（石炭燃焼施設など）から出た浮遊粒子状物質（Pc）及び1-NP，Pyrの大気中濃度を求める式を誘導した。本法を実際の都市大気試料に適用してPcに対する寄与率を調べた結果，経年的な排出源の変化（金沢市では1999年～2013年の間に自動車の寄与率が減少）や季節による排出源の変化（2010年の北京市では夏季に比較して冬季は石炭暖房からの発生量が激増）が見事に解析でき，本法は従来の方法より遥かに優れた性能を有することが明らかにできた。
(1) PAH，NPAH分析の継続： 能登半島と金沢市で， TSP，PM2.5とPM2.5-10の分別捕集を継続し，これらの試料について， TSP並びにPM2.5とPM2.5-10の秤量を行い，PAH，NPAHの分析を継続する（平成31～32年度）。(2) 上記(1)の試料に，開発したNP法を適用し，排出源の特定とその寄与の経年変化及び季節変動などを解析し，下記(4)に供する（平成31～33年度）。(3) PAHOH，PAHQ分析： これまでにPM，PAH，NPAHを測定した能登半島と金沢市の大気試料について，数種のPAHを対象にして，研究代表者らが開発した方法を用いて水酸化体（PAH OH）とキノン体（PAHQ）の定量分析を行い，上記(2)に併せて，発生源や季節との関係を解析する（平成31～33年度）。(4) 疫学調査結果との比較解析： 上述の大気捕集と並行して，既に実施している金沢大学病院に通院する患者に対するアンケート調査を継続する。即ち，咳嗽症状を有する患者を対象に，発症及び症状の増悪とその内訳，時期等に関するアンケートを継続する。そして，(1)，(2)の結果及び各種気象因子の測定結果を合わせて，呼吸器系疾患の発症や症状の変化とPM，PAH類の濃度と組成の関係を統計学的に解析して，その因果関係を追跡する（平成31～33年度）。(4) ワークショップ/セミナーの開催： 本研究の経過を踏まえて，関連する物理，化学，薬学，環境化学及び疫学研究者を集めたワークショップの開催を企画して解析に活かすとともに，市民向けの公開シンポジウムを企画して本研究の成果を明らかにし，まとめに繋げる（平成31～33年度）。
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