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2022 年度 実施状況報告書

低温未利用熱によるWaterSplitting

研究課題

研究課題/領域番号 20K20548
研究機関東北大学

研究代表者

阿尻 雅文  東北大学, 材料科学高等研究所, 教授 (60182995)

研究分担者 成 基明  東北大学, 未来科学技術共同研究センター, 特任助教 (30747259)
笘居 高明  東北大学, 多元物質科学研究所, 准教授 (80583351)
横 哲  東北大学, 材料科学高等研究所, 講師 (80807339)
研究期間 (年度) 2020-07-30 – 2024-03-31
キーワード水の熱化学分解 / ケミカルループ
研究実績の概要

本研究課題では、廃熱を利用した水素製造を目的に、ケミカルルーピングシステムを用いた水の熱化学分解プロセスの開発を行っている。本プロセスを可能にするのは、高活性酸素キャリアナノ粒子である。酸素キャリアを熱還元し、酸素を生成させ、一方で、還元された酸素キャリアを水により酸化し、水素を得る。本年度は、熱重量分析を用いて、酸素キャリアの酸素放出と、水との反応性を評価した。
1000 °C以下の温度に着目し、熱力学データベースから、還元CeO2は水と反応し水素を出すこと、CuOは熱還元で酸素を出しながらCu2Oに還元されることを確認した。また、Cu2O-CeO2
の安定性から、CeO2の格子酸素がCu2Oの酸化に使われる可能性があることを確認した。
実際に、水素還元されたCeO2は600 °C以下で水と反応し水素を生成すること、CuOは800 °Cで熱還元することを確認した。
Cu2O-CeO2間の酸素移動に着目し、複合材料を合成し、分析を行った。結果として、CuO-CeO2間での酸素の移動が十分ではなかったため水素生成は確認できなかった。低温で酸素を放出する金属または金属酸化物とセリア間でスムーズに酸素が移動できる界面状態の制御を行うため、CeO2ナノ粒子上への金属/金属酸化物コーティングを検討した。
界面の制御に関しては、Pt-CeO2系で、CeO2の還元度を変化させて表面の電子状態を制御して、担持を行うことで、Pt-CeO2の相互作用を高めて、高分散担持が可能になることを明らかにした。この手法の展開によりさらに、異相界面制御を検討する。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

3: やや遅れている

理由

Cu-CeO2の複合材料系を、計算により絞り込み、実験でも評価を行うことができた。しかし、異相界面での酸素移動についてはさらに検討が必要であることが分かった。複合化するための指針とそのための手法に進展が見られたが、それを踏まえた水素生成の実証試験が必要である。

今後の研究の推進方策

これまで主に進めてきたCu-CeO2系での界面制御をさらに検討するとともに、CeO2へのZrドーピングによる酸素移動度向上と、Pt-CeO2の系で見出されたナノ粒子表面化学状態制御による金属コーティング・界面制御により、水分解を実証するための複合材料開発を行う。

次年度使用額が生じた理由

複合材料系のポテンシャルが示されたが、さらにその実証と低温化を行い、本研究の目的をより精緻に達成するための研究の実施(追加実験の実施)を行い、それに関した学会参加、論文投稿などを次年度において行うため次年度使用を行うこととなった。

  • 研究成果

    (9件)

すべて 2023 2022 その他

すべて 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 3件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (5件) (うち国際学会 5件、 招待講演 2件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Supercritical Hydrothermal Reactions for Material Synthesis2023

    • 著者名/発表者名
      Adschiri Tadafumi、Takami Seiichi、Umetsu Mitsuo、Ohara Satoshi、Naka Takashi、Minami Kimitaka、Hojo Daisuke、Togashi Takanari、Arita Toshihiko、Taguchi Minori、Itoh Masahiro、Aoki Nobuaki、Seong Gimyeong、Tomai Takaaki、Yoko Akira
    • 雑誌名

      Bulletin of the Chemical Society of Japan

      巻: 96 ページ: 133~147

    • DOI

      10.1246/bcsj.20220295

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Supercritical Hydrothermal Synthesis of Organic‐Modified Ce1‐xZrxO2‐δ (0? <i>x</i> ?1) Nanoparticles as a Low‐Temperature Oxygen Carrier2022

    • 著者名/発表者名
      Yoko Akira、Kamonvarapitak Thunyapong、Seong Gimyeong、Tomai Takaaki、Adschiri Tadafumi
    • 雑誌名

      ChemNanoMat

      巻: 8 ページ: 1~8

    • DOI

      10.1002/cnma.202100495

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Uniform Organically Modified CeO2 Nanoparticles Synthesized from a Carboxylate Complex under Supercritical Hydrothermal Conditions: Impact of Ce Valence2022

    • 著者名/発表者名
      Omura Yuki、Yoko Akira、Seong Gimyeong、Nishibori Maiko、Ninomiya Kakeru、Tomai Takaaki、Adschiri Tadafumi
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 126 ページ: 6008~6015

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.2c00088

    • 査読あり
  • [学会発表] Chemical reactions in supercritical water and their applications2022

    • 著者名/発表者名
      Adschiri, T.
    • 学会等名
      The 12th International Conference on Supercritical Fluids (Supergreen2022)
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Waste and biomass valorization by supercritical hydrothermal processing2022

    • 著者名/発表者名
      Adschiri, T.
    • 学会等名
      The 9th International Conference on Engineering for Waste and BiomassValorisation (WasteEng2022)
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Low-temperature chemical looping process for methane conversion using oxygen carriers synthesized by supercritical hydrothermal methods2022

    • 著者名/発表者名
      Seong, G., Yoko, A., Tomai, T., Adschiri, T.
    • 学会等名
      The 12th International Conference on Supercritical Fluids (Supergreen2022)
    • 国際学会
  • [学会発表] Preparation of Pt-CeO2 nanoparticles using supercritical hydrothermal method for low-temperature chemical looping steam methane reforming process2022

    • 著者名/発表者名
      Seong, G., Furuya, K., Yoko, A., Tomai, T., Adschiri, T.
    • 学会等名
      The 13th International Symposium on Supercritical Fluids (ISSF2022)
    • 国際学会
  • [学会発表] The kinetic analysis of surface redox reaction for CeO2 nanoparticle with (100) facet2022

    • 著者名/発表者名
      Takahashi, D., Tomai, T., Yoko, A., Seong, G., Adschiri, T.
    • 学会等名
      The 12th International Conference on Supercritical Fluids (Supergreen2022)
    • 国際学会
  • [備考] 阿尻研究室ホームページ

    • URL

      https://www.wpi-aimr.tohoku.ac.jp/ajiri_labo/index.html

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公開日: 2023-12-25  

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