| 研究課題/領域番号 |
20K20556
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| 研究機関 | 東京大学 |
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研究代表者 |
芦原 聡 東京大学, 生産技術研究所, 教授 (10302621)
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| 研究期間 (年度) |
2020-07-30 – 2023-03-31
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| キーワード | 中赤外波長域 / 超短パルスレーザー / 多段階振動励起 / 化学反応制御 / レーザー加工 |
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| 研究実績の概要 |
中赤外超短パルスレーザーを用いると，特定の分子振動モードを選択して強い振動励起を実現できる。これは、特定の化学結合にエネルギーを供給できることを意味する。本研究では、この「モード選択的な励起」を通して化学反応制御や有機材料加工を達成する手法およびその基礎をなす学術を開拓する。これは、これまで振動分光計測に重宝されてきた中赤外光の、『物質操作ツール』としての価値を顕在化させる挑戦でもある。
初年度は、モード選択的励起による化学反応制御へ向けて、中赤外波形整形パルスによる多段階振動励起の理論解析に取り組んだ。分子の量子状態に関する密度行列の時間発展を数値的に計算するコードを開発し、赤外パルスの電場波形およびフルエンスに応じた振動励起ダイナミクスの予測を行った。また、中赤外パルスによる多段階振動励起実験のためのポンプ・プローブ分光測定系を開発した。具体的には、対象分子を封入する試料セルを設計・製作するとともに、中赤外ダウンチャープパルスによって試料を励起し、中赤外フーリエ限界パルスの遅延時間に応じた透過率変化を計測するシステムを開発した。
並行して、固体物質におけるモード選択的振動励起に関する研究に取り組んだ。具体的には、SiC結晶表面でフォノン（格子振動）と電磁場が結合した表面フォノンポラリトンを周波数選択的に励起した際の応答を実験的に計測した。表面フォノンポラリトンのモード選択的振動励起は、固体物性を可逆的あるいは非可逆的に制御できる可能性をもつ点で重要である。本研究では、表面フォノンポラリトンという表面波のダイナミクスを観測できるグレーティング結合型ポンプ・プローブ分光法を開発し、それを用いて表面フォノンポラリトンの非線形応答（インパルシブ励起にともなう分散曲線の変化）を明らかにした。この内容は米国化学会のACS Photonics誌に発表した。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
モード選択的励起による化学反応制御へ向けて、当初予定していた、中赤外波形整形パルスによる多段階振動励起の理論解析に取り組み、重要な知見を得たこと、また、多段階振動励起実験のためのポンプ・プローブ分光測定系を開発したことから、概ね順調に進展していると言える。また、世界で初めて、表面フォノンポラリトンの非線形応答の観測に成功した点も高く評価できる。以上の通り、本研究はおおむね順調に進展していると考える。
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| 今後の研究の推進方策 |
今後は、開発した計算コードを用いて、多段階励起を最も効率的に起こすような中赤外パルスの電場波形を見出す。また、開発したポンプ・プローブ分光測定系を用いて、中赤外パルスによる分子の振動励起ダイナミクスを明らかにする。その知見を礎にして、中赤外パルスによる化学反応制御の実験へと駒を進める。
並行して、モード選択的励起による物質加工の可能性の開拓に着手する。有機高分子からなる樹脂材料を対象とし、中赤外パルスの中心波長・フルエンス・電場波形に応じて、材料の形状・相がどのように変化するかを実験的に明らかにする。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
初年度は、可能な限り、当研究室で保有する回折型分光器および赤外検出器を利用して、分子振動スペクトルの時間分解観測のためのシステムを組み上げた。そのため、次年度使用額が生じた。しかし、実際に対象分子の振動スペクトルの計測を行ったところ、周波数分解能を向上する必要があることが判明した。焦点距離の長い分散型分光器や特殊な回折格子など、周波数分解能を向上させるための物品費に、翌年度分として請求した助成金を使用する。
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