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2020 年度 実施状況報告書

ナノ周期構造転移を利用した熱伝導率変調材料の開拓

研究課題

研究課題/領域番号 20K21075
研究機関東京工業大学

研究代表者

片瀬 貴義  東京工業大学, 科学技術創成研究院, 准教授 (90648388)

研究期間 (年度) 2020-07-30 – 2022-03-31
キーワード熱伝導率 / 構造転移 / 第一原理計算
研究実績の概要

今年度は、歪んだ2次元構造を取る層状SnSeと、高対称な岩塩型構造を取るPbSeの固溶体(Pb1-xSnx)Seバルク焼結体を合成し、温度に対する結晶構造と電子輸送特性の変化を調べた。(Pb1-xSnx)Seバルク試料は、高温固相反応と急冷処理を組み合わせた非平衡合成プロセスにより作製した。まず、PbSeとSnSe出発原料を目的組成に合わせて混合し、放電プラズマ焼結法(SPS)を利用して密度99%以上のペレット状に成型した。その後、Ar雰囲気下でシリカガラス中に封管し、加熱処理して急冷することで、高温相の(Pb1-xSnx)Se固溶体相を室温で安定化させた。熱処理温度を最適化させることで、(Pb1-xSnx)Se固溶体バルクを作製することに成功した。(Pb1-xSnx)Seバルク試料の室温のX線回折測定から、x = 0.6以上ではSnSe層状構造に由来する回折ピークのみが見られ、x = 0.4以下では、岩塩型構造に帰属される回折ピークのみが見られた。x = 0.5では、岩塩型相と層状構造相の混合体であった。(Pb0.5Sn0.5)Se固溶体のX線回折の温度変化から、室温から低温に向けて岩塩型構造から層状構造へ変化し、可逆的に構造転移することが分かった。このことから、非平衡合成法によって、広い組成範囲で(Pb1-xSnx)Se固溶体を合成でき、x = 0.5で2次元-3次元構造転移を誘起でき、ナノ周期構造をスイッチできることを明らかにした。(Pb1-xSnx)Se固溶体の電気抵抗率の温度変化を系統的に調べたところ、x=0.2以下では金属的な温度依存性を示し、x = 0.6以上では半導体的な温度依存性を示した。x = 0.4と0.5では可逆的な金属-絶縁体転移が見られ、固溶体組成によって相転移温度を制御できた。x=0.5試料では構造転移によって約5桁の電気抵抗変調を示すことを明らかにした。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

当初の予定通り、高密度(Pb1-xSnx)Seバルク焼結体を合成することに成功し、ナノ周期構造を温度でスイッチすることに成功した。2年目には熱伝導率評価とフォノン輸送解析を行う予定であり、計画通りに研究を進めることができている。

今後の研究の推進方策

今年度に実現した(Pb1-xSnx)Seバルク焼結体について、熱伝導率の温度変化を系統的に評価する。ホール効果測定も行い、熱伝導率に対する電子とフォノンの寄与を別けて、フォノン散乱の機構を解明する。また、第一原理非調和フォノン計算により、(Pb1-xSnx)Seの層状・岩塩型構造のフォノン輸送解析を行う。実験と計算によって得た熱伝導率を比較し、フォノン周波数と平均自由行程・群速度・緩和時間の相関を解析することで、ナノ周期構造における熱輸送を明らかにする。

次年度使用額が生じた理由

コロナ禍のため、予定していた国内会議や国際会議へ出張できなかったことと、放射光施設への出張も制限されたことによって、旅費に残額が生じた。来年度は、オンラインの国内・国際会議で積極的に成果発表する予定である。また、残額は実験消耗品と共通設備利用料に補填し、研究の実施スピードを加速させる。

  • 研究成果

    (14件)

すべて 2021 2020 その他

すべて 国際共同研究 (2件) 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 2件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (8件) (うち国際学会 1件、 招待講演 1件) 備考 (1件) 産業財産権 (1件)

  • [国際共同研究] ウィーン工科大学(オーストリア)

    • 国名
      オーストリア
    • 外国機関名
      ウィーン工科大学
  • [国際共同研究] 華中科技大学/蘇州大学(中国)

    • 国名
      中国
    • 外国機関名
      華中科技大学/蘇州大学
  • [雑誌論文] Reversible 3D-2D structural phase transition and giant electronic modulation in non-equilibrium alloy semiconductor, lead-tin-selenide2021

    • 著者名/発表者名
      Takayoshi Katase, Yudai Takahashi, Xinyi He, Terumasa Tadano, Keisuke Ide, Hideto Yoshida, Shiro Kawachi, Junichi Yamaura, Masato Sasase, Hidenori Hiramatsu, Hideo Hosono, and Toshio Kamiya
    • 雑誌名

      Science Adv.

      巻: 7 ページ: eabf2725

    • DOI

      10.1126/sciadv.abf2725

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Double charge polarity switching in Sb-doped SnSe with switchable substitution sites2020

    • 著者名/発表者名
      Chihiro Yamamoto, Xinyi He, Takayoshi Katase, Keisuke Ide, Yosuke Goto, Yoshikazu Mizuguchi, Akane Samizo, Makoto Minohara, Shigenori Ueda, Hidenori Hiramatsu, Hideo Hosono, and Toshio Kamiya
    • 雑誌名

      Adv. Funct. Mater.

      巻: 31 ページ: 2008092

    • DOI

      10.1002/adfm.202008092

    • 査読あり
  • [学会発表] 不活性電子対制御によるカルコゲナイド半導体の巨大電子物性変調2021

    • 著者名/発表者名
      片瀬貴義
    • 学会等名
      日本磁気学会 第68回化合物新磁性材料専門研究会
  • [学会発表] 準安定(Pb1-xSnx)Se薄膜の2次元-3次元構造転移と巨大電子物性変調2021

    • 著者名/発表者名
      高橋 雄大,片瀬 貴義、ホ シンイ,只野 央将,井手 啓介,吉田 秀人,河智 史朗,山浦 淳一,笹瀬 雅人、平松 秀典,細野 秀雄,神谷 利夫
    • 学会等名
      2021年第68回応用物理学会春季学術講演会
  • [学会発表] Electronic property modulation of transition metal oxides by electrochemical and strain engineering2020

    • 著者名/発表者名
      Takayoshi Katase
    • 学会等名
      2020 International Conference on Solid State Devices and Materials (SSDM)
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] トレードオフの相関を破る酸化物熱電材料の高出力化2020

    • 著者名/発表者名
      片瀬貴義、樋口雄飛、木村公俊、只野央将、藤岡淳、井手啓介、平松秀典、細野秀雄、神谷利夫
    • 学会等名
      第17回 日本熱電学会学術講演会
  • [学会発表] LaNiO3超薄膜の表面終端処理によるフォノンドラッグ熱電能の増強効果2020

    • 著者名/発表者名
      木村公俊、片瀬貴義、井手啓介、平松秀典、細野秀雄、神谷利夫
    • 学会等名
      薄膜材料デバイス研究会 第17回研究会「薄膜デバイスの原点」
  • [学会発表] LaNiO3極薄膜の金属-絶縁体転移に伴う巨大フォノンドラッグ熱電効果の発現2020

    • 著者名/発表者名
      木村公俊、樋口雄飛、片瀬貴義、井手啓介、平松秀典、細野秀雄、神谷利夫
    • 学会等名
      日本セラミックス協会 第40回電子材料研究討論会
  • [学会発表] 層状半導体AE2CuInO3Ch (AE :アルカリ土類、Ch :カルコゲン)の光電子物性と両極性伝導制御の可能性2020

    • 著者名/発表者名
      長達也、ホーシンイ、森大介、片瀬貴義、井手啓介、平松秀典、細野秀雄、神谷利夫
    • 学会等名
      日本セラミックス協会 第40回電子材料研究討論会
  • [学会発表] 準安定(Pb1-xSnx)Se固溶体バルク試料の合成と2次元-3次元構造転移に伴う巨大電子物性変調2020

    • 著者名/発表者名
      西村優作、ホーシンイ、片瀬貴義、井手啓介、平松秀典、細野秀雄、神谷利夫
    • 学会等名
      日本セラミックス協会 第40回電子材料研究討論会
  • [備考] researchmap

    • URL

      https://researchmap.jp/katase/

  • [産業財産権] 熱伝導率可変材料、およびそのような材料を含む膜2020

    • 発明者名
      片瀬貴義、西村優作、神谷利夫、中村伸宏
    • 権利者名
      片瀬貴義、西村優作、神谷利夫、中村伸宏
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      特願2020-109946

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公開日: 2021-12-27  

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