| 研究課題/領域番号 |
20K21159
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| 研究機関 | 東北大学 |
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研究代表者 |
新堀 雄一 東北大学, 工学研究科, 教授 (90180562)
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| 研究分担者 |
千田 太詩 東北大学, 工学研究科, 准教授 (30415880)
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| 研究期間 (年度) |
2020-07-30 – 2023-03-31
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| キーワード | 放射性廃棄物 / 地層処分 / コンパクト化 / 不飽和層 / 乾燥過程 / 表面集積 / 析出反応 / 自己閉塞 |
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| 研究実績の概要 |
本研究では、乾燥に伴う不飽和層での物質移動と析出による透水性の減少に着目し、検討課題(1):模擬多孔質体を用いた乾燥に伴う物質移動の実験的検討、検討課題(2):実験結果に基づく、物質移動を表す数学モデルの構築、検討課題(3): 不飽和層の自己閉塞のダイナミクスの整理と各課題への反映、そして、検討課題(4):コンパクト地層処分概念の提示を設定した。
本年度は、当初の予定通り、検討課題(1)の継続および検討課題(2)を行った。
検討課題(1)では、令和2年度に行った乾燥速度に及ぼす充填粒子径の影響について、ガラス粒子や充填粒子がない系での場合とも比較し、また、乾燥面への物質移動に及ぼす毛管力の影響を把握するために乾燥方法をデシケーター内で真空引き乾燥と自然乾燥の2種類で行った。その結果、双方とも粒子径が小さくなると見かけの乾燥速度が上昇することが明らかになった。このことは溶質を入れず、純水のみを入れた場合も同様の傾向であったが、溶質を加えると見かけの乾燥速度は小さくなった。これらは、充填層内の物質移動に毛管力が影響していること、また、溶質の乾燥面近傍での析出によって正味の乾燥面積が小さくなることが示唆される。実際、X線CTの結果からも析出により間隙率が小さくなることが確認された。また、浸透性については溶質の濃度が大きい場合の方が小さくなった。但し、濃度が大きくなるに従って浸透性低下の割合は小さくなった。
検討課題(2)では、水面に抵抗がある場合の簡便な蒸発モデルにより乾燥面における水蒸気の見かけの物質移動定数を評価した。その際、カラムの粒子を入れずに純水のみを入れた場合の見かけの物質移動定数も求めた。その結果、充填層の場合の方が物質移動定数は大きく、毛管力により充填層表面に水分を移動させ、乾燥を促すことが明らかになった。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
1: 当初の計画以上に進展している
理由
本年度は、溶質としてケイ酸ナトリウム、塩化セシウムおよび塩化ナトリウムを用いた。X線CT像では、X線の吸収能の高い、塩化セシウムを用いると明らかに溶質の析出による間隙の減少が定量化できたが、ケイ酸の場合には、固相である珪砂（90%石英）と物性が等しく、X線CT像での析出の特定が難しい。しかしながら、浸透性は何れの塩でも低下を確認でき、乾燥に伴う析出の効果が確認できた。本研究の浸透性の低下を確認できたことは大きな進展と言える。本研究では、さらに、Csの表面集積について、カラムを３段に分け、0.5 Mの塩化アンモニウム溶液を用いて24時間振とう後に固液分離し、溶離したCsの濃度を原子吸光により定量化した。その結果、Csの濃度は表面に近づくにつれ大きな値を示した。すなわち、X線CT像、浸透性の測定および化学分析により溶質の表面近傍での集積を確認している。また、地下では、複数の共存イオンが存在していることからpHを変化させることによりケイ酸の過飽和条件を作り、カルシウムイオンやマグネシウムイオン共存下におけるケイ酸の見かけの析出速度定数をも評価した。その結果、これら共存イオンは見かけの析出速度定数は共存イオンが存在しない場合と比較して若干大きくなる傾向があることが明らかになった。また、不飽和層での物質移動では、固相との接触が気相によって制限されることから見かけ上、たとえば、セシウムと固相との相互作用による遅延効果が小さくなることも実験および解析により明らかになった。
これら結果は、前述の研究実績の概要に加え、何れも乾燥過程に伴う析出による浸透性の低下に関する知見となり、乾燥に伴う表面への溶質の集積過程と自己閉塞現象（浸透性の低下）を解明する上で有益であることから当初の計画以上に進展している点と言える。
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| 今後の研究の推進方策 |
今後の研究の推進では、当初の予定通り、令和4年度(最終年度)で2年度および3年度における検討課題(1)および検討課題(2)をさらに継続するとともに、検討課題(3)および(4)を行う。特に検討課題(1)および(2)では、充填層カラムの長さを大きくし、X線CTを利用して表面近傍の析出の状態をカラムの中段部や底部と比較するとともに、浸透性の実験も併せて行い、前年度の実験結果とも比較する。特に、粒子径と見かけの物質移動速度定数との関係については、単純に径の違いのみでは説明できないこと、さらに見かけの物質移動係数に及ぼす溶質濃度の影響が小さいことなどについて実験結果を積み上げ、考察を深める。これらの結果を踏まえ検討課題(2)において構築する数学モデルを見直し、検討課題(3)および(4)を進める。
地層処分場では、人工バリアであるベントナイトの変質(カリウムイオンによるイライト化)の速度を抑えるために100℃以下になるように発熱する廃棄体の間隔を考慮し、力学的な構造の安定性を踏まえて処分場全全体の大きさが定まる。処分場は少なくとも50年に亘り、坑道を閉じずに定期的な安全評価を行うことから、通気による処分坑道近傍の乾燥が進む。本研究により乾燥による表面への物質集積に起因する透水性の低下が明らかになれば、ベントナイトへのカリウムイオンを含む地下水自体の供給を抑え、一時的に100℃を越えても変質は進まないことになる。すなわち、単位面積あたりにより多くの廃棄体を定置でき、処分場のコンパクト化に繋がる。本研究では、主として廃棄体の発熱量の減少、乾燥に伴い透水性が減少する過渡期間および100℃以上でのベントナイトの変質速度を整理し、処分場のコンパクト化の概念をその更なる課題とともに提示する。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
(理由)
学内におけるX線CT解析などの使用料が当該年度においても別途支弁できために差額が生じた。
(使用計画)
次年度使用額を活用して、検討課題(1)「模擬多孔質体を用いた乾燥に伴う物質移動の実験的検討」の進捗とともに試料・薬品類を購入する計画を組んでいる。
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