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2022 年度 実績報告書

会合基配置が制御された感熱水溶性高分子の合成と高分子インフォマティクスへの挑戦

研究課題

研究課題/領域番号 20K21222
研究機関京都大学

研究代表者

大内 誠  京都大学, 工学研究科, 教授 (90394874)

研究分担者 古賀 毅  京都大学, 工学研究科, 教授 (80303866)
研究期間 (年度) 2020-07-30 – 2023-03-31
キーワード感熱性 / 高分子 / 刺激応答 / 精密重合 / 配列 / インフォマティクス
研究実績の概要

2022年度は会合基の配列が制御された様々な感熱水溶性高分子の合成に成功した。例えば,側鎖を後重合反応によって変換可能なジビニルモノマーの環化重合とアルキル一級アミンを用いたアミノリシス反応によってアルキルアミン由来のアクリルアミドと水酸基側鎖を有するアクリルアミドの交互共重合体を合成し,さらに水酸基に対してアルキルイソシアネートを反応させることで,ウレタン会合基を含む交互共重合体を合成した。最初のアルキルアミンとして親水性の三級アミンを有する一級アミンを反応させると,得られる交互共重合体は水中で感熱性を示した。この水溶液に尿素を添加すると感熱性がなくなったことからこの感熱性がウレタン基の会合によることが示唆された。さらに対応する1:1ランダム共重合体も合成し,その感熱性挙動を比較すると,交互ポリマーはランダムポリマーに比べて濃度を小さくすると濁り方が鈍感になることがわかった。
さらにこれまで単純なシークエンスであるAB交互共重合体の感熱性を検討してきたが,2022年度はAB交互共重合体とC単独共重合体のブロック共重合体の感熱性を調べ,そのユニークな感熱性挙動を明らかにした。また,AAB交互共重合体についても合成に成功し,AB交互共重合体や2:1ランダム共重合体との感熱性の違いについても調べた。
これら実験結果をベースとして,計算科学によって感熱挙動に対して会合基の振る舞いを計算によって調べる研究については継続して行っている。

  • 研究成果

    (17件)

すべて 2023 2022 その他

すべて 雑誌論文 (4件) (うち査読あり 4件) 学会発表 (12件) (うち国際学会 9件、 招待講演 12件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Precision syntheses of poly(NIPAM-alt-HEMA) and effects of the alternating sequence on thermoresponsive behaviors in water2023

    • 著者名/発表者名
      Xu Xiaoyan、Shibata Kentaro、Ouchi Makoto
    • 雑誌名

      Polymer Chemistry

      巻: 14 ページ: 55~61

    • DOI

      10.1039/D2PY01196D

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Precise Syntheses of Alternating Cyclocopolymers via Radical Copolymerizations of Divinyl Ether with N-Substituted Maleimides2022

    • 著者名/発表者名
      Kubota Hiroyuki、Ouchi Makoto
    • 雑誌名

      Macromolecules

      巻: 55 ページ: 4025~4033

    • DOI

      10.1021/acs.macromol.2c00172

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Homopolymer-block-Alternating Copolymers Composed of Acrylamide Units: Design of Transformable Divinyl Monomers and Sequence-Specific Thermoresponsive Properties2022

    • 著者名/発表者名
      Shibata Kentaro、Kametani Yuki、Daito Yuji、Ouchi Makoto
    • 雑誌名

      Journal of the American Chemical Society

      巻: 144 ページ: 9959~9970

    • DOI

      10.1021/jacs.2c02836

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Anthranilamide-protected vinylboronic acid: rational monomer design for improved polymerization/transformation ability providing access to conventionally inaccessible copolymers2022

    • 著者名/発表者名
      Suzuki Hiroshi、Nishikawa Tsuyoshi、Makino Hiroshi、Ouchi Makoto
    • 雑誌名

      Chemical Science

      巻: 13 ページ: 12703~12712

    • DOI

      10.1039/D2SC05094C

    • 査読あり
  • [学会発表] 汎用性モノマー単位のシークエンスが制御されたビニルポリマーのライブラリー合成と配列特異的物性の解明2023

    • 著者名/発表者名
      大内 誠
    • 学会等名
      日本化学会第103春季年会(2023)
    • 招待講演
  • [学会発表] 高分子らしさの解明につなぐ高分子の精密合成2022

    • 著者名/発表者名
      大内 誠
    • 学会等名
      九州大学大学院工学研究院応用化学部門CERI寄附講座
    • 招待講演
  • [学会発表] Precision Syntheses of Sequence-Controlled Vinyl Polymers and the Properties Derived from Monomer Unit Sequence Regulation2022

    • 著者名/発表者名
      Makoto Ouchi
    • 学会等名
      The Second Bordeaux Polymer Conference 2022 (BPC 2022)
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Precise Introduction of Discrete Oligopeptide at Junction of PS-PMMA Block Copolymer toward Phase Separation with Lower Molecular Weight2022

    • 著者名/発表者名
      Makoto Ouchi
    • 学会等名
      ICPST-39 (2022)
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] One-Pot Transformation Strategies for Syntheses of a Series of Sequence-Controlled Polymers2022

    • 著者名/発表者名
      Makoto Ouchi
    • 学会等名
      The 3rd International Symposium on Hybrid Catalysis for Enabling Molecular Synthesis on Demand
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] シークエンス制御高分子の精密合成と配列機能2022

    • 著者名/発表者名
      大内 誠
    • 学会等名
      22-1高分子学会講演会
    • 招待講演
  • [学会発表] Sequence-Controlled Vinyl Polymers: Precision Synthesis and Functions2022

    • 著者名/発表者名
      Makoto Ouchi
    • 学会等名
      The 14th International Symposium on Ionic Polymerization (IP22)
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Sequence Control of Commodity Monomer Repeating Units: Differences in Properties/Functions from Statistical Copolymers2022

    • 著者名/発表者名
      Makoto Ouchi
    • 学会等名
      The 49th World Polymer Congress (MACRO 2022)
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Sequence-Controlled Polymers Composed of Commodity Monomer Units2022

    • 著者名/発表者名
      Makoto Ouchi
    • 学会等名
      2022 KIPS International Symposium
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Precision Syntheses of Advanced Copolymers: Control of Monomer Sequence and Sequence-Dependent Properties2022

    • 著者名/発表者名
      Makoto Ouchi
    • 学会等名
      1st International Symposium of Precision Polymer Chemistry for Functional Materials
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Precise Syntheses of Sequence-Controlled Vinyl Polymers and Sequence-Dependent Properties2022

    • 著者名/発表者名
      Makoto Ouchi
    • 学会等名
      15th Japan-Belgium Symposium on Polymer Science
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Design of Transformable Monomers for Syntheses of Sequence-Controlled Vinyl Polymers and Creation of Sequence-Derived Functions2022

    • 著者名/発表者名
      Makoto Ouchi
    • 学会等名
      THE 17TH PACIFIC POLYMER CONFERENCE (PPC17)
    • 国際学会 / 招待講演
  • [備考] 研究室ホームページ

    • URL

      http://www.living.polym.kyoto-u.ac.jp/

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公開日: 2023-12-25  

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