研究課題
触媒機能とその表面構造は密接に相関しており，触媒活性点の自在設計は触媒化学分野の根幹を担う課題である．本研究では，触媒担体に担持した金属粒子の表面に，異種金属元素からなる金属酸化物クラスターを修飾するボトムアップ型の合金触媒活性点の設計手法を確立する．特に，塩基触媒作用を示す金属酸化物クラスターを金属粒子表面に修飾した複合型材料に着目し，塩基触媒作用と担持金属種が有する酸化還元能が協奏的に機能する複合型活性点の創出と，その活性点構造の制御並びに機能開拓に取り組む．令和3年度は，昨年度に引き続き担持金ナノ粒子触媒への塩基性酸化物クラスタ―の修飾によるボトムアップ型の活性点設計に取り組んだ．Lindqvist型のニオブ酸化物クラスターおよびタンタル酸化物クラスターをアルミナ担持金ナノ粒子触媒に修飾すると，p-ニトロフェノールやp-ニトロスチレンといったニトロ化合物の水素化が高効率で進行した．金ナノ粒子表面の電子状態変化や，ニオブ酸化物クラスターの構造評価から，金ナノ粒子表面に金属酸化物クラスターが構造を維持して修飾されたことを確認した．塩基として炭酸カリウムを加えるとアルミナ担持金ナノ粒子触媒で反応が進行したことから，金属酸化物クラスタ―の塩基触媒作用が寄与していることが示唆された．以上から，金ナノ粒子の還元能と金属酸化物クラスタ―の塩基触媒作作用がその複合体界面で協奏し，水素のヘテロ開裂による活性化が促進される機構を提案した．また，本手法で開発したボトムアップ型の複合化材料設計手法を担持白金触媒に適用し，塩基性金属酸化物クラスタ―の修飾によりp-クレゾールの水素化収率の向上および生成物選択性の変化を確認した．このように本研究課題において，担持金属ナノ粒子表面に塩基性の金属酸化物クラスタ―を修飾することで，複合体界面で還元能と塩基触媒能が協奏的に駆動する触媒設計を達成した．
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すべて 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 2件) 学会発表 (5件) (うち国際学会 2件)
Symmetry
巻: 13 ページ: 1267～1267
10.3390/sym13071267
The Journal of Chemical Physics
巻: 155 ページ: 044307～044307
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