| 研究課題/領域番号 |
20KK0111
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| 研究機関 | 北海道大学 |
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研究代表者 |
鳥屋尾 隆 北海道大学, 触媒科学研究所, 助教 (80775388)
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| 研究分担者 |
前野 禅 北海道大学, 触媒科学研究所, 特任講師 (30721154)
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| 研究期間 (年度) |
2020-10-27 – 2024-03-31
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| キーワード | Modulation Excitation / Operando分光 / 計算科学 / 触媒反応場 |
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| 研究実績の概要 |
Modulation Excitation (ME)法は分光法におけるシグナル/ノイズ(S/N)比を劇的に向上させ、物理・化学現象の動的過程に関与する種を選択的に解析することのできる強力な手法である。本研究では、このME分光と、触媒動作条件下で触媒の分光学的評価と触媒活性・選択性の測定を同時に行う手法と定義されているOperando観測とを組み合わせることで二酸化炭素の水素化反応の機構研究を行い、触媒反応場の設計指針確立を目指している。
2020年度は、すでに開発済みの触媒について、IR、Raman分光を用いて機構解析を行い、触媒表面に形成される触媒活性種および反応中間体の挙動を調査した。触媒表面に形成されるformate種、methoxy種が重要な役割を果たしていることがわかった。
加えて、理論計算を用いた検討も開始している。現代の計算化学で一般的に用いられる手法は、温度や圧力等の条件を考慮しないため、物質のダイナミクスが重要となる触媒分野、特に、本課題のように高圧条件下で活性種の動的挙動捉える必要のある研究では反応条件を加味した計算が必須となる。そこで本研究では反応雰囲気や温度の影響を計算結果に導入できる第一原理熱力学法、マイクロキネティクスモデリング等を活用することで実条件に即した理論計算を行っている。また、基質の吸着エネルギー、基質吸着後の電子状態、基質やカギとなる中間体の活性化度合いも計算し、触媒候補物質の探索も行った。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
COVID-19により、日本側研究者による海外での研究活動は行えなかったが、各研究機関で役割分担を行うことで、研究はおおむね順調に進展している。当初海外で行う予定としていた研究内容の一部を、日本側で実施できる体制を整えたことも良かった。
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| 今後の研究の推進方策 |
すでに開発済みの触媒について、IR、Raman分光以外の手法を用いた解析も進め、触媒活性種の構造・電子状態を決定し、活性・選択性との相関から性能制御因子を決定する。
得られる知見をもとに改良触媒を開発するとともに、本研究により集積された実験データ、計算科学による知見を統合して本触媒分野の理論を体系化する。開発した新規触媒を単なる1成功例に終わらせることなく、その高性能要因を抽出し一般化することで、さらなる高活性触媒開発の礎とする。。
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