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2011 年度 実績報告書

ハイドレートケージにおけるゲスト物質の滞留と拡散に関する研究

研究課題

研究課題/領域番号 21246117
研究機関大阪大学

研究代表者

大垣 一成  大阪大学, 大学院・基礎工学研究科, 教授 (80107078)

研究分担者 佐藤 博  大阪大学, 大学院・基礎工学研究科, 准教授 (60283743)
谷 篤史  大阪大学, 大学院・基礎工学研究科理学研究科, 助教 (10335333)
菅原 武  大阪大学, 大学院・基礎工学研究科, 助教 (20335384)
キーワード水素 / 電子スピン共鳴 / ガスハイドレート / 水素結合 / 化学工学 / 水素貯蔵 / 高圧力 / 拡散
研究概要

交付申請書に記載した最終目的を達成するために、2つの課題「ハイドレートへの水素分子の吸収・放出に適した補助剤の探索(課題1)」と「ESR測定によるハイドレート籠内における水素原子移動の解析(課題2)」について研究を遂行した。平成23年度の成果は以下の通りである。
課題1では、ハイドレートに特定の前処理を施すことによる水素吸収速度の促進効果が、セミクラスレートハイドレート粒子表面の性質に大きく影響されることを明らかにした。特に、水素結合性ゲスト分子を用いた混合ガスハイドレートにおいて、この現象が顕著に発現することなど補助剤探索に向けた重要な指針を得た。
課題2では、エキシマ光照射による水分子の選択的な解離からもたらされるガスハイドレート内のラジカル反応を電子スピン共鳴法ならびに質量分析により明らかにした。ハイドレート結晶内部における異種ゲスト分子間ならびにゲスト分子と水素結合ネットワーク間の反応性を明らかにした。また、クラスレートではない一般的な水和物構造との直接比較から、ハイドレート結晶に特有の水素結合の性質の一端を明らかにした。交付申請書に記載した「ESR用高圧チャンバーの開発・最適化」については当初想定したチャンバーを完成することができなかったが、当該課題で得られた実績を基に、さらに電子スピン共鳴装置の専門家を交え、開発を継続する。
両課題から、ガスハイドレート結晶内における水分子が、氷や一般的な水和物と大きく異なる性質を持つことなど重要な知見を得ることができた。

  • 研究成果

    (16件)

すべて 2012 2011

すべて 雑誌論文 (5件) (うち査読あり 5件) 学会発表 (10件) 産業財産権 (1件)

  • [雑誌論文] Thermodynamic Stability of Hydrogen+Tetra-n-butyl Phosphonium Bromide Mixed Semi-clathrate Hydrate2012

    • 著者名/発表者名
      Y.Fujisawa, et al
    • 雑誌名

      Chemical Engineering Science

      巻: 68 ページ: 660-662

    • DOI

      10.1016/j.ces.2011.09.045

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Intermolecular Hydrogen Transfer between Guest Species in Small and Large Cages of Methane+Propane Mixed Gas Hydrates2012

    • 著者名/発表者名
      T.Sugahara, et al
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry A

      巻: 116 ページ: 2405-2408

    • DOI

      10.1021/jp300814s

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Decay Mechanisms of Radiation-Induced Radicals in Sulfur Hexafluoride Clathrate Hydrate2011

    • 著者名/発表者名
      K.Takato, et al
    • 雑誌名

      Physics and Chemistry of Ice

      ページ: 261-266

    • 査読あり
  • [雑誌論文] In-situ ESR Observation of Free Radicals in Gas Hydrates under High Pressure2011

    • 著者名/発表者名
      A.Tani, et al
    • 雑誌名

      Physics and Chemistry of Ice

      ページ: 273-276

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Effect of Cyclopentane on Cage Occupancy of Hydrogen in Clathrate Hydrates2011

    • 著者名/発表者名
      T.Tsuda, et al
    • 雑誌名

      Physics and Chemistry of Ice

      ページ: 277-281

    • 査読あり
  • [学会発表] tert-butanol混合ハイドレート内におけるラジカル種の挙動2012

    • 著者名/発表者名
      宗廣実穂, ら
    • 学会等名
      第14回化学工学会学生発表会宇部大会(西日本地区)
    • 発表場所
      宇部高専(山口県)
    • 年月日
      2012-03-03
  • [学会発表] Application of Gas Hydrates to the Hydrogen Storage Material2011

    • 著者名/発表者名
      T.Tsuda, et al
    • 学会等名
      第11回グローバルCOE生命環境化学国際会議
    • 発表場所
      大阪大学銀杏会館(大阪府)
    • 年月日
      2011-12-20
  • [学会発表] ガンマ線を照射されたCO_2ハイドレート内部におけるラジカルの熱安定性とその反応系2011

    • 著者名/発表者名
      大島基, ら
    • 学会等名
      第28回ESR応用計測研究会
    • 発表場所
      ホテル山水館(大分)
    • 年月日
      2011-12-03
  • [学会発表] 放射線によりCO_2ハイドレート中に誘起されるラジカル種の反応系2011

    • 著者名/発表者名
      大島基, ら
    • 学会等名
      第3回メタンハイドレート総合シンポジウム
    • 発表場所
      AIST東京(東京)
    • 年月日
      2011-11-30
  • [学会発表] 水素+臭化ブチルフォスフォニウム混合ガスハイドレートの熱力学的安定性2011

    • 著者名/発表者名
      津田崇暁, ら
    • 学会等名
      第52回高圧討論会
    • 発表場所
      沖縄キリスト教学院(沖縄県)
    • 年月日
      2011-11-09
  • [学会発表] メタンハイドレート中でのホスト分子由来のラジカル種が関与するラジカル反応機構2011

    • 著者名/発表者名
      井上達也, ら
    • 学会等名
      H_2Oを科学する・2011
    • 発表場所
      北海道大学(北海道)
    • 年月日
      2011-09-06
  • [学会発表] Identification of products induced by gamma-ray irradiation in CO_2 hydrate2011

    • 著者名/発表者名
      M.Oshima, et al
    • 学会等名
      7th International Conference on Gas Hydrates
    • 発表場所
      英国エジンバラ
    • 年月日
      2011-07-21
  • [学会発表] Enhancement of Hydrogen Storage Rate in Pre-treated Semi-clathrate Hydrates2011

    • 著者名/発表者名
      T. Tsuda, S. Amano, Y. Fujisawa, S. Hashimoto, T. Sugahara, K. Ohgaki
    • 学会等名
      7th International Conference on Gas Hydrates
    • 発表場所
      英国エジンバラ
    • 年月日
      2011-07-20
  • [学会発表] Thermal Stabilities of Radiation-Induced Radicals in CO_2 Hydrate2011

    • 著者名/発表者名
      M.Oshima, et al
    • 学会等名
      13th International Conference on Luminescence and Electron Spin Resonance Dating
    • 発表場所
      ポーランド トルン
    • 年月日
      2011-07-12
  • [学会発表] 放射線を受けたCO_2ハイドレートにおけるラジカルの反応温度によって変化する生成物2011

    • 著者名/発表者名
      大島基, ら
    • 学会等名
      日本地球惑星科学連合2011年大会
    • 発表場所
      幕張メッセ(千葉)
    • 年月日
      2011-05-22
  • [産業財産権] ガスハイドレート反応生成物生成方法2012

    • 発明者名
      谷篤史, ら
    • 権利者名
      大阪大学
    • 産業財産権番号
      特許、特願2012-048718
    • 出願年月日
      2012-03-06

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公開日: 2013-06-26  

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