研究課題
本研究の目的は、次世代太陽電池の一つとして期待されている半導体量子ドット増感太陽電池の光電変換特性向上の指針を与えることに目指して、(1)半導体量子ドット増感ナノ構造光電極の作製と各種特性の評価を行い、(2)(1)の系に対して、光励起キャリアダイナミクスの評価を行い、光電変換効率向上と関連するメカニズムを解明することである。本年度では、主に以下の研究成果が得られた.(1)表面修飾による光電変換効率の向上と光励起キャリアーダイナミクスとの相関ZnS表面修飾をPbS量子ドット吸着したTiO2電極に適用した。光電変換特性はZnSの吸着回数の増加と共に向上し、PbS量子ドット増感太陽電池の安定性が著しく向上した。インピーダンス測定の結果から、Znsの表面吸着層の形成を通して、PbS量子ドットとTiO2電極から電解液への逆電子移動が防止されたことが分かった。さらに、ZnS表面修飾により、PbSから電極への電子注入がほとんど変化しないことに対して、表面トラップ準位が減少し、直接再結合が増加した事実を見出した。以上の結果は、表面修飾による光電変換機能の向上の原因を見出し、更なる変換効率の指針になると思われる。(2)半導体量子ドットにおける多重励起子生成(MEG)評価半導体量子ドットのMEGの新しい評価法として改良型過渡回折格子(TG)法を開発し、異なるサイズのPbS量子ドットにおける光励起キャリア緩和過程の評価を行った。その結果、励起光のフォトンエネルギーhυがPbS量子ドットのパンドギャップEgの2.7倍以上になると、MEGが発現することを見出した。また、ZrO2薄膜に吸着したPbS量子ドットでもMEGが発現することを、TG法を用いて初めて観察できた.さらに、ZrO2薄膜に吸着したPbS量子ドットのおけるEG緩和ダイナミクスはコロイド状態のPbS量子ドットのものより速くなる事実を見出した。これらの結果より、固体薄膜電極に吸着したPbS量子ドットにおいては、表面トラップ準位による光励起キャリアの緩和は存在し、多重電子の電極への注入と光電流としての利用に影響することが示唆される.MEGを太陽電池への応用のために、表面化学による量子ドットや量子ドット/電極界面の制御が重要であるがわかった。
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