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有機分子の光異性化などに代表される光誘起構造変化を、波形整形したパルス光をトリガーとして制御する手法をコヒーレント制御と呼ぶ。本研究では、独自に開発した高速掃引波束分光計を用い、ポテンシャル面上にある量子波束の位置や広がりを直接観察しながら、目的の構造変化をコヒーレント制御するためのパルスの条件を探索した。今年度は、光ディスク記録材料として多くの構造が合成されているシアニン系色素分子を対象に、分子構造変化を誘起するための振動モードを選択的に励起するパルスの条件を調べた。より具体的には、以下のような成果を得た。
(1)近赤外域シアニン系色素分子中の量子波束制御の分子構造依存性
既に実績のあるシアニン色素を対象に、ジエチルチアトリカルボシアニン-ヨウ化物(DTTCI)と骨格構造の1ヵ所に架橋をもつDNTTCIなど、構造の若干異なる分子構造に対する制御パラメータの違いを調べた。その結果、架橋の有無にかかわらず、フェムト秒パルスで誘起されたねじれ振動が互いに類似していることが実験的に示された。さらに、分子軌道計算により、上記3種類の分子振動をシミュレートしたところ、フェムト秒パルスで誘起されたねじれ振動は、分子骨格の両端でつよくねじれていることがわかった。
(2)フェムト秒位相制御光源と高速掃引波束分光計の可視域への改良
フォトニック結晶ファイバで、近赤外域の超短光パルスを可視域帯に波長変換し、位相変調器を通すことにより、可視域において任意のパルス波形に整形する実験を行った。その結果、600～700nm帯で任意の波形を持つパルス光を得ることができた。
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