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本研究では、有機分子の光異性化などに代表される光誘起構造変化を対象に、独自に開発した高速掃引波束分光計を用い、ポテンシャル面上にある量子波束の位置や広がりを直接観察しながら、目的の構造変化を誘起するためのパルスの条件を探索した。
(1) シアニン系色素分子中の量子波束制御の分子構造依存性
昨年度は、骨格構造の1カ所に架橋をもつ分子について、架橋の有無にかかわらず、フェムト秒パルスで誘起されたねじれ振動が分子骨格の両端でつよくねじれていることがわかった。
そこで、今年度は、モデル分子であるDTTCIと骨格部分は共通で、骨格の両端部分にメチル基が付いたHITCIを試料とした。その結果、DTTCIと類似のねじれ振動モードが観測されたが、その位相緩和時間がDTTCIの数ピコ秒に対して、サブピコ秒と短いことが分かった。これは、2つ余計についているメチル基への分子内振動再分配が起こっていることによるものと結論した。
(2) フェムト秒パルスで生成した核波束の運動シミュレーション
DTTCIは対称性の高い分子であるが、波束運動は往路と復路で明らかに異なる変化が観測されている。この理由を説明するため、一次元非対称ポテンシャルでの量子波束運動を計算機でシミュレーションした。実験結果を再現するポテンシャルの非対称パラメータを求めたが、DTTCI分子のポテンシャルを非対称と取り扱ってよい理由は、未だ不明である。
(3) 可視域フェムト秒位相制御光源および高速掃引波束分光計の完成
波長変換用フォトニッククリスタルファイバーと波形整形用反射型4f-SLM光学系、および時間分解ポンププローブ分光系を組みあわせて可視域の波束分光計を完成させた。
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