タンパク質・溶媒場における化学反応の自由エネルギー面

2011 年度 研究成果報告書

• 研究課題/領域番号: 21350010
• 研究種目: 基盤研究(B)
• 配分区分: 補助金
• 応募区分: 一般
• 研究分野: 物理化学
• 研究機関: 京都大学
• 研究代表者: 山本 武志 京都大学, 大学院・理学研究科, 助教 (30397583)
• 研究期間 (年度): 2009 – 2011
• キーワード: 溶液反応 / 酵素反応 / 励起状態 / 自由エネルギー / QM/MM法

研究概要

本研究では、溶液内やタンパク質における化学反応を自由エネルギー面に基づいて調べるための方法論の開発と応用を行った。まず自由エネルギー面を量子化学と統計力学に基づいて定量的に計算するための方法論の開発を行い、その精度と信頼性について検証した。得られた方法を溶液やタンパク質中の化学反応に適用し、分子環境が反応の自由エネルギー面に及ぼす影響について調べた。次に、凝縮相における光励起反応を自由エネルギー面における最低エネルギー円錐交差として調べる方法を提案し、溶液内光反応に応用した。さらに電子分極の効果を定量的に記述するため、タンパク質の新しい分極可能分子力場を構築した。また、溶媒の電子分極効果をあらわに取り込める効率的なQM/MM自由エネルギー法を開発し、様々な系に応用することで、反応性に対する電子分極の効果を明らかにした。

研究成果

• [雑誌論文] Accurate and Efficient Treatment of Continuous Solute Charge Density in the Mean-Field QM/MM Free Energy Calculation (2013)
  • 著者名/発表者名: H. Nakano, T. Yamamoto
  • 雑誌名: Journal of Chemical Theory and Computation 巻: 9 ページ: 188-203
  • DOI: doi:dx.doi.org/10.1021/ct300831t
  • 査読あり
• [雑誌論文] Including charge penetration effects into the ESP derived partial charge operator (2012)
  • 著者名/発表者名: H. Nakano, T. Yamamoto
  • 雑誌名: Chemical. Physics. Letters 巻: 546 ページ: 80-85
  • DOI: doi:org/10.1016/j.cplett.2012.07.046
  • 査読あり
• [雑誌論文] Variational calculation of quantum mechanical/molecular mechanical free energy with electronic polarization of solvent (2012)
  • 著者名/発表者名: H. Nakano, T. Yamamoto
  • 雑誌名: The Journal of Chemical Physics 巻: 136 ページ: 134107
  • DOI: doi:10.1063/1.3699234
  • 査読あり
• [雑誌論文] Proton-Coupled Electron Transfer of the Phenoxyl/Phenol Couple: Effect of Hartree-Fock Exchange on Transition Structures (2011)
  • 著者名/発表者名: T. Inagaki, T. Yamamoto, S. Kato
  • 雑誌名: Journal of Computational Chemistry 巻: 32 ページ: 3081-3091
  • DOI: DOI:10.1002/jcc.21892
  • 査読あり
• [雑誌論文] Ab Initio Trajectory Study on Triplet Ketene Photodissociation via Statistical Sampling of the Crossing Seam (2011)
  • 著者名/発表者名: Y. Ogihara, T. Yamamoto, S. Kato
  • 雑誌名: Journal of Chemical Theory and Computatio 巻: 7 ページ: 2507-2519
  • DOI: DOI:10.1021/ct200367y
  • 査読あり
• [雑誌論文] Multireference coupled cluster calculation of the dissociation energy profile of triplet ketene (2011)
  • 著者名/発表者名: Y. Ogihara, T. Yamamoto, S. Kato
  • 雑誌名: Chemical. Physics. Letters 巻: 511 ページ: 28-32
  • DOI: DOI:10.1016/j.cplett.2011.05.067
  • 査読あり
• [雑誌論文] Solution reaction space Hamiltonian based on an electrostatic potential representation of solvent dynamics (2011)
  • 著者名/発表者名: S. Aono, T. Yamamoto, S. Kato
  • 雑誌名: The Journal of Chemical Physics 巻: 134 ページ: 144108
  • DOI: DOI:10.1063/1.3572057
  • 査読あり
• [雑誌論文] A theoretical study on excited state double proton transfer reaction of a 7-azaindole dimer: an ab initio potential energy surface and its empirical valence bond model (2011)
  • 著者名/発表者名: K. Ando, S. Hayashi, S. Kato
  • 雑誌名: Physical Chemistry Chemical Physics 巻: 13 ページ: 11118-11127
  • DOI: DOI:10.1039/c1cp20420c
  • 査読あり
• [雑誌論文] Proton Transfer Studied Using a Combined Ab Initio Reactive Potential Energy Surface with Quantum Path Integral Methodology (2010)
  • 著者名/発表者名: K.F. Wong, J.L. Sonnenberg, F. Paesani, T. Yamamoto, J. Vanicek, W. Zhang, H.B. Schlegel, D.A. Case, T.E. Cheatham, W.H. Miller, G.A. Voth
  • 雑誌名: Journal of Chemical Theory and Computation 巻: 6 ページ: 2566-2580
  • DOI: DOI:10.1021/ct900579k
  • 査読あり
• [雑誌論文] Quantum Mechanical Reaction Probability of Triplet Ketene at the Multireference Second-Order Perturbation Level of Theory (2010)
  • 著者名/発表者名: Y. Ogihara, T. Yamamoto, S. Kato
  • 雑誌名: Journal of Physical Chemistry A 巻: 114 ページ: 9981-9990
  • DOI: DOI:10.1021/jp104089m
  • 査読あり
• [雑誌論文] A wave-function based approach for polarizable charge model: Systematic comparison of polarization effects on protic, aprotic, and ionic liquids (2010)
  • 著者名/発表者名: H. Nakano T. Yamamoto, S. Kato
  • 雑誌名: The Journal of Chemical Physics 巻: 132 ページ: 044106
  • DOI: DOI:10.1063/1.329887
  • 査読あり
• [雑誌論文] Electronic spectra of coumarin-151 in polar solvents: Linear response free energy approach (2010)
  • 著者名/発表者名: S. Aono, N. Minezawa, S. Kato
  • 雑誌名: Chemical Physics Letters 巻: 492 ページ: 193-197
  • DOI: DOI:10.1016/j.cplett.2010.04.045
  • 査読あり
• [雑誌論文] Proton Transfer in Phenol-Amine Complexes: Phenol Electronic Effects on Free Energy Profile in Solution (2010)
  • 著者名/発表者名: S. Aono, S. Kato
  • 雑誌名: Journal of Computational Chemistry 巻: 31 ページ: 2924-2931
  • DOI: DOI:10.1002/jcc.21588
  • 査読あり
• [雑誌論文] Conical intersections of free energy surfaces in solution: Effect of electron correlation on a protonated Schiff base in methanol solution (2010)
  • 著者名/発表者名: T. Mori, K. Nakano, S. Kato
  • 雑誌名: The Journal of Chemical Physics 巻: 133 ページ: 064107
  • DOI: DOI:10.1063/1.3472033
  • 査読あり
• [雑誌論文] Protein Collective Motions Coupled to Ligand Migration in Myoglobin (2010)
  • 著者名/発表者名: Y. Nishihara, S. Kato, S. Hayashi
  • 雑誌名: Biophysical Journal 巻: 98 ページ: 1649-1657
  • DOI: DOI:10.1016/j.bpj.2009.12.4318
  • 査読あり
• [雑誌論文] Dynamic electron correlation effect on conical intersections in photochemical ring-opening reaction of cyclohexadiene: MS-CASPT2 study (2009)
  • 著者名/発表者名: T. Mori, S. Kato
  • 雑誌名: Chemical Physics Letters 巻: 476 ページ: 97-100
  • DOI: DOI:10.1016/j.cplett.2009.05.067
  • 査読あり
• [雑誌論文] Grignard Reagents in Solution: Theoretical Study of the Equilibria and the Reaction with a Carbonyl Compound in Diethyl Ether Solvent (2009)
  • 著者名/発表者名: T. Mori, S. Kato
  • 雑誌名: Journal of Physical Chemistry A 巻: 113 ページ: 6158-6165
  • DOI: DOI:10.1021/jp9009788
  • 査読あり
• [雑誌論文] Polarizable Force Field for Protein with Charge Response Kernel (2009)
  • 著者名/発表者名: M. Isegawa, S. Kato
  • 雑誌名: Journal of Chemical Theory and Computation 巻: 5 ページ: 2809-2821
  • DOI: DOI:10.1021/ct900295u
  • 査読あり
• [雑誌論文] An Accurate Calculation of Electronic Contribution to Static Permittivity Tensor for Organic Molecular Crystals on the Basis of the Charge Response Kernel Theory (2009)
  • 著者名/発表者名: J. Tsutsumi, H. Yoshida, R. Murdey,S. Kato, N. Sato
  • 雑誌名: Journal of Physical Chemistry A 巻: 113 ページ: 9207-9212
  • DOI: DOI:10.1021/jp903420w
  • 査読あり
• [学会発表] Large tunneling effects in hydrogen transfer reaction: Antioxidant reaction of ubiquinol and vitamin E (2013)
  • 著者名/発表者名: T. Inagaki and T. Yamamoto
  • 学会等名: International Symposium on "The Advent of quantum and classical dissipative theory"Institute of Molecular Science
  • 発表場所: Okazaki, Japan
  • 年月日: 2013-03-07
• [学会発表] 溶液内水素移動反応のトンネリング効果:ユビキノール-ビタミンEの抗酸化反応 (2012)
  • 著者名/発表者名: 稲垣泰一、山本武志
  • 学会等名: 第6回分子科学討論会2012
  • 発表場所: 東京
  • 年月日: 20120900
• [学会発表] MF-QM/MM 法による化学反応の自由エネルギー計算と溶液・酵素反応への応用 (2012)
  • 著者名/発表者名: 山本武志、中農浩史
  • 学会等名: 第6回分子科学討論会2012
  • 発表場所: 東京
  • 年月日: 20120900
• [学会発表] QM/MM計算における波動関数の統計揺らぎの効果と平均場近似の妥当性の検証 (2012)
  • 著者名/発表者名: 中農浩史、山本武志
  • 学会等名: 第6回分子科学討論会2012
  • 発表場所: 東京
  • 年月日: 20120900
• [学会発表] Large tunneling effects in solution-phase H transfer reaction: Antioxidant reaction of ubiquinol and vitamin E derivative (2012)
  • 著者名/発表者名: T. Inagaki, T. Yamamoto
  • 学会等名: 14th International Congress of Quantum Chemistry
  • 発表場所: Colorado, USA
  • 年月日: 20120600
• [学会発表] 平均場QM/MM法のより正確な計算手法の開発 (2011)
  • 著者名/発表者名: 中農浩史、山本武志
  • 学会等名: 第5回分子科学討論会2011
  • 発表場所: 札幌
  • 年月日: 20110900
• [学会発表] 溶液内におけるフェノール誘導体の電子・プロトン移動反応の理論的研究 (2011)
  • 著者名/発表者名: 稲垣泰一、山本武志
  • 学会等名: 第5回分子科学討論会2011
  • 発表場所: 札幌
  • 年月日: 20110900
• [学会発表] MS-CASPT2法を用いたピリジンの超高速緩和過程についての理論的研究 (2011)
  • 著者名/発表者名: 中野勝博、森俊文、林重彦、加藤重樹
  • 学会等名: 第5回分子科学討論会2011
  • 発表場所: 札幌
  • 年月日: 20110900
• [学会発表] Free energy profile for the hydrogen transfer reaction of ubiquinol complex in ethanol (2011)
  • 著者名/発表者名: T. Inagaki, T. Yamamoto
  • 学会等名: 2011 KAIST-Kyoto University Chemistry Symposium
  • 発表場所: Korea
  • 年月日: 20110000
• [学会発表] 分極可能力場と組み合わせた平均場QM/MM法による化学反応の自由エネルギー計算 (2010)
  • 著者名/発表者名: 中農浩史、山本武志
  • 学会等名: 第4回分子科学討論会2010
  • 発表場所: 大阪
  • 年月日: 20100900
• [学会発表] ユビキノール-トコフェロール間における水素移動反応の理論的研究 (2010)
  • 著者名/発表者名: 稲垣泰一、山本武志、加藤重樹
  • 学会等名: 第4回分子科学討論会2010
  • 発表場所: 大阪
  • 年月日: 20100900
• [学会発表] 7-アザインドール二量体の励起状態ダブルプロトン移動反応における反応ダイナミクスの量子動力学法を用いた解析 (2010)
  • 著者名/発表者名: 安藤耕平、加藤重樹
  • 学会等名: 第4回分子科学討論会2010
  • 発表場所: 大阪
  • 年月日: 20100900
• [学会発表] 気相中におけるピリジンの超高速緩和過程についての理論的研究 (2010)
  • 著者名/発表者名: 中野勝博、森俊文、加藤重樹
  • 学会等名: 第4回分子科学討論会2010
  • 発表場所: 大阪
  • 年月日: 20100900
• [学会発表] 分極可能力場と組み合わせた平均場QM/MM法による化学反応の自由エネルギー計算 (2010)
  • 著者名/発表者名: 中農浩史、山本武志
  • 学会等名: 第13回理論化学討論会
  • 発表場所: 北海道
  • 年月日: 20100000
• [学会発表] Construction of The Potential Function for The Excited State Double Proton Transfer Reaction in 7-Azaindole Dimer (2009)
  • 著者名/発表者名: K. Ando, S. Kato
  • 学会等名: XIIIth International Congress of Quantum Chemistry
  • 発表場所: Helsinki
  • 年月日: 20090600
• [備考]
  • URL: http://kuchem.kyoto-u.ac.jp/riron/