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2011 年度 実績報告書

内殻電子過程の超精密理論分光

研究課題

研究課題/領域番号 21350019
研究機関大学共同利用機関法人自然科学研究機構(岡崎共通研究施設)

研究代表者

江原 正博  大学共同利用機関法人自然科学研究機構(岡崎共通研究施設), 計算科学研究センター, 教授 (80260149)

研究分担者 小杉 信博  分子科学研究所, 光分子科学研究領域, 教授 (20153546)
キーワード内殻電子過程 / 電子状態理論 / 共鳴状態 / 脱励起過程 / 表面光化学
研究概要

本研究では、内殻電子過程を精密に記述する電子状態理論を開発し、最先端の実験に応用することによって、内殻電子過程の本質を明らかにし、従来の価電子を中心とした研究では得ることが難しかった物理現象や化学概念の理解を深めることを目的としてを研究を行った。
1.内殻二電子空孔状態:内殻二空孔状態から得られる緩和エネルギーや原子間緩和エネルギーの化学概念の体系化を行った。実験と協力して、X線自由電子レーザー(XFEL)を用いた二光子イオン化分光により、初めて2サイト内殻二空孔状態を観測した。また、内殻二空孔状態に付随するサテライト状態の精密な解析を行った。さらに、内殻二空孔状態からの連続的なAuger緩和で形成される三電子イオン化状態(CVV)・四電子イオン化状態(VVVV)の理論計算を行い、CH_4,NH_3,H_2COなどの分子に応用し、最新の実験スペクトルの解釈を行った。
2.共鳴状態の理論:内殻電子過程では共鳴状態が重要な役割を果たす。複素吸収ポテンシャル法(CAP)の導入を行い、共鳴状態のエネルギー緩和と寿命を計算できるCAP/SAC-CI理論を開発した。まず電子付加の共鳴状態に応用し、方法の領域依存性等の基礎研究を行い、内殻電子過程に展開する基盤を創った。
3.複雑電子状態の理諭:内殻電子過程の後、高エネルギーの状態にある分子では解離反応や緩和過程が進行する。Active space法をscalar relativistic effectを記述する方法と結合し、遷移金属錯体の励起・イオン化状態に応用した。さらに内殻電子過程に適用できるように理論の改変を行った。
4.表面-分子系の分光堂:表面に吸着した分子の束縛エネルギーは大きなシフトを示す。表面-分子系の電子交換を表現する方法を開発し、表面からのback-donationが存在するCO/Cu表面について研究した。

  • 研究成果

    (15件)

すべて 2012 2011

すべて 雑誌論文 (10件) (うち査読あり 10件) 学会発表 (5件)

  • [雑誌論文] SAC-CI and EOM-CC studies of electronically excited states of copper tetrachloride and copper tetrabromide dianions2012

    • 著者名/発表者名
      M.Ehara, P.Piecuch, J.J.Lutz, J.R.Gour
    • 雑誌名

      Chem.Phys.

      巻: (in press)

    • DOI

      DOI:10.1016/j.chemphys.2011.09.022

    • 査読あり
  • [雑誌論文] CAP/SAC-CI method for calculating resonance states of metastable anions2012

    • 著者名/発表者名
      M.Ehara, T.Sommerfeld
    • 雑誌名

      Chem.Phys.Lett.

      巻: (in press)

    • DOI

      DOI:10.1016/j.cplett.2012.03.104

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Auger decay of molecular double core hole states2011

    • 著者名/発表者名
      M.Tashiro, K.Ueda, M.Ehara
    • 雑誌名

      J.Chem.Phys.

      巻: 135 ページ: "154307-1"-"154307-14"

    • DOI

      DOI:10.1063/1.3651082

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Molecular double core hole electron spectroscopy of nucleobases2011

    • 著者名/発表者名
      O.Takahashi, M.Tashiro, M.Ehara, K.Yamasaki, K.Ueda
    • 雑誌名

      J.Phys.Chem.A.

      巻: 115 ページ: 12070-12082

    • DOI

      DOI:10.1021/jp205923m

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Double core-hole spectroscopy for chemical analysis with an intense X-Ray femtosecond laser2011

    • 著者名/発表者名
      N.Berrah, K.Ueda, K.C.Prince, M.Tashiro, M.Ehara, et al
    • 雑誌名

      Proc.Natl.Acad.Sci.U.S.A.

      巻: 108 ページ: 16912-16915

    • DOI

      DOI:10.1073/pnas.1111380108

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Theoretical spectroscopy on K^<-2>, K^<-1>L^<-1>, and L^<-2> double core hole states of SiX_4 (X=H, F, Cl, and CH_3) molecules2011

    • 著者名/発表者名
      O.Takahashi, M.Tashiro, M.Ehara, K.Yamasaki, K.Ueda
    • 雑誌名

      Chem.Phys.

      巻: 384 ページ: 28-25

    • DOI

      DOI:10.1016/j.chemphys.2011.04.015

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Double core-hole correlation satellite spectra of N_2 and CO molecules2011

    • 著者名/発表者名
      M.Tashiro, K.Ueda, M.Ehara
    • 雑誌名

      Chem.Phys.Lett.

      巻: 521 ページ: 45-51

    • DOI

      DOI:10.1016/j.cplett.2011.11.062

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Symmetry and vibrationally resolved absorption spectra near the N K edges of N_2O : Experiment and theory2011

    • 著者名/発表者名
      M.Ehara, H.Nakatsuji, K.Ueda, et al
    • 雑誌名

      Phys.Rev.A

      巻: 83 ページ: 1129-1134

    • DOI

      DOI:10.1103/PhysRevA.83.062506

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Theoretical spectroscopy of O ls and N ls excited states of N_2O2011

    • 著者名/発表者名
      M.Ehara, H.Nakatsuji, K.Ueda, et al
    • 雑誌名

      J.Phys. : Conf.Ser.

      巻: 288 ページ: "012024-1"-"012024-11"

    • DOI

      DOI:0.1088/1742-6596/288/1/012024

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Excited-state geometry and vibrational frequency studied by the analytical energy gradients of the SAC-CI method I, application to HAX type molecules2011

    • 著者名/発表者名
      M.Ehara, F.Oyagi, Y.Abe, R.Fukuda, H.Nakatsuji
    • 雑誌名

      J.Chem.Phys.

      巻: 135 ページ: "044316-1"-"044316-14"

    • DOI

      DOI:10.1063/1.3617233

    • 査読あり
  • [学会発表] Recent Progress and Applications of SAC-CI2011

    • 著者名/発表者名
      M. Ehara
    • 学会等名
      The 5^<th> Asian Pacific Conference of Theoretical & Computational Chemistry
    • 発表場所
      Rotorua, New Zealand
    • 年月日
      20111209-13
  • [学会発表] Theoretical Spectroscopy and Photophysical Chemistry by SAC-CI2011

    • 著者名/発表者名
      M.Ehara
    • 学会等名
      Recent Advances in Many-electron Theory II-2011
    • 発表場所
      Kolkata, India
    • 年月日
      20111201-20111204
  • [学会発表] Theoretical Spectroscopy and Photophysical Chemistry Based on Electronic Structure Theory2011

    • 著者名/発表者名
      M.Ehara
    • 学会等名
      ENSCP-IMS joint symposium
    • 発表場所
      Paris, France
    • 年月日
      20111107-20111108
  • [学会発表] The SAC-CI Method : Theory and Applications2011

    • 著者名/発表者名
      M.Ehara
    • 学会等名
      The 8^<th> Thai Summer School of Computational Chemistry
    • 発表場所
      Chiang Mai, Thailand
    • 年月日
      20110924-20110927
  • [学会発表] Theoretical Spectroscopy on Photo-functional Molecules with SAC-CI2011

    • 著者名/発表者名
      M.Ehara
    • 学会等名
      The 4^<th> Japan-Czech-Slovak Symposium
    • 発表場所
      Prague, Czech
    • 年月日
      20110518-20110520

URL: 

公開日: 2013-06-26  

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