本研究では、申請者がこれまでに達成した高度に構造が規制されたシロキサン化合物の合成研究の発展として、次世代材料の基幹となりうる革新的コア化合物の開発を目的とし研究を行ってきた。 この目的に基づき、本研究計画で定めた具体的なターゲットは以下の4種の化合物群である。 ・8個の反応性置換基を有するかご状オクタシルセスキオキサン('Octopus') ・分子の両端に反応性置換基を有するラダーシロキサン('Gecko') ・分子の外側に多数の反応性置換基を有するラダーシロキサン('Caterpillar') ・分子の両端に無機物と有機物それぞれと反応する置換基を持つオクタシルセスキオキサン('Janus Cube')。 上記化合物群のうち、昨年度までに、Octopus、GeckoさらにJanus Cubeの縮小版に当たる、2種類の置換基を有するかご状ヘキサシルセスキオキサン(Janus Prism)の合成を行った。本年度は加えて以下に示した新たな結果を得ている: Caterpillar: 原料となる環状シロキサンにおいて、ビニル置換基を持つ化合物の合成を検討してきたが、従来法である強塩基を用いる方法だとビニル基が反応してしまうため、アルコキシシランを原料とし、アミン塩を触媒として、加水分解、脱水縮合を行うことで、ビニル置換の環状シロキサン合成ができた。現在置換基変換により、はしご型シロキサンへ導く反応を行っている。 Janus Cube: 当初計画していた方法では、かご状シルセスキオキサンを得ることができなかったので、合成法そのものを見直すこととし、新たにシラノールまたはアルコキシシランと、ヒドロシランを金属触媒を用いて脱水素縮合並びに脱アルコール縮合させ、シロキサンを得る反応を開拓した。現在この方法を用い、Janus Cube合成を行っている。
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