• 研究課題をさがす
  • 研究者をさがす
  • KAKENの使い方
  1. 課題ページに戻る

2012 年度 実績報告書

電気化学リアクターのナノサイズ化に基づく新しい触媒設計技術

研究課題

研究課題/領域番号 21350073
研究機関名古屋大学

研究代表者

日比野 高士  名古屋大学, 環境学研究科, 教授 (10238321)

研究期間 (年度) 2009-04-01 – 2013-03-31
キーワードプロトン導電体 / 白金-ロジウム触媒 / 活性酸素 / 炭化水素酸化 / 一酸化窒素還元 / 局所電池機構
研究概要

今年度は昨年度と同様、プロパン酸化と一酸化窒素還元を進行させる三元触媒において、これまで見出された高い触媒活性を利用し、PtとRh使用量の大幅な低減化を目的とした。プロトン導電率が異なる、各種イオン導電性触媒担体(Fe0.4Ta0.5P2O7, Sn0.9In0.1P2O7, Sn0.95Al0.05P2O7, Sn0.9Mg0.1P2O7)にPtとRhクラスターが担持した触媒を調製し、化学量論比のプロパン、一酸化窒素、および酸素の混合ガスを供給して、触媒活性を評価した。その結果をまとめると、1)どの触媒でもプロパンが酸化され、同時に一酸化窒素が還元された、2)触媒間のプロパンと一酸化炭素転化率がFe0.4Ta0.5P2O7>Sn0.9In0.1P2O7>Sn0.95Al0.05P2O7>Sn0.9Mg0.1P2O7の順で高かった3)触媒活性が最も高いFe0.4Ta0.5P2O7担体では、PtとRhの担持量をそれぞれ0.01wt%と0.005wt%に低減しても、触媒能が高く保持された。これらの結果から、触媒担体にFe0.4Ta0.5P2O7を使用することによって、市販触媒に対してPtとRh使用量を二桁低減できることが確認された。このような高活性がもたらされた理由を明らかにするため、電気化学セルを作製し、アノードにプロパンと水蒸気の混合ガス、カノードに一酸化炭素を供給したところ、プロトン導電率が高い電解質ほど電極間で大きな電圧を発生し、そこから多くの電流を取り出すことが可能であった。また、H1 MAS NMR分析から、プロトン濃度よりもその移動度が導電率を支配していることが判明した。従って、触媒クラスターの卑な部分でプロパンの電気化学的酸化、並びに貴な部分で一酸化窒素の電気化学的還元が進行し、特異的に高い反応活性を示したものと推測された。

現在までの達成度 (区分)
理由

24年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

24年度が最終年度であるため、記入しない。

  • 研究成果

    (16件)

すべて 2013 2012 その他

すべて 雑誌論文 (8件) (うち査読あり 8件) 学会発表 (4件) 備考 (3件) 産業財産権 (1件) (うち外国 1件)

  • [雑誌論文] Proton-conductor-supported ultra-low loading Pt-Rh three-way catalysts2013

    • 著者名/発表者名
      X. Dong
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 117 ページ: 1827-1832

    • DOI

      10.1021/jp312213x

    • 査読あり
  • [雑誌論文] An intermediate-temperature alkaline fuel cell using Sn0.92Sb0.08P2O7-based hydroxide ion conducting electrolyte and electrodes2013

    • 著者名/発表者名
      T. Hibino
    • 雑誌名

      Journal of Materials Chemistry A

      巻: 1 ページ: 1134-1140

    • DOI

      10.1039/c2ta00368f

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Electrochemical Oxidation of Benzene to Phenol2012

    • 著者名/発表者名
      B. Lee, H. Naito, T. Hibino
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie-International Edition

      巻: 51 ページ: 440-444

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Hydroxide ion-conducting antimony(V)-doped tin pyrophosphate electrolyte for intermediate– temperature alkaline fuel cells2012

    • 著者名/発表者名
      T. Hibino
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie-International Edition

      巻: 51 ページ: 10786-10790

    • DOI

      10.1002/anie.201205022

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Intermediate - temperature, non-humidified proton exchange membrane fuel cell with a highly proton-conducting Fe0.4Ta0.5P2O7 electrolyte2012

    • 著者名/発表者名
      Y. B. Shen
    • 雑誌名

      Electrochemistry Communications

      巻: 24 ページ: 82-84

    • DOI

      10.1016/j.elecom.2012.08.020

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Alternating current electrolysis for production of Phenol from benzene2012

    • 著者名/発表者名
      B. Lee
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie-International Edition

      巻: 51 ページ: 6961-6965

    • DOI

      10.1002/anie.201202159

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Proton conduction in AIII0.5BV0.5P2O7 compounds at intermediate temperatures2012

    • 著者名/発表者名
      Y. B. Shen
    • 雑誌名

      Journal of Materials Chemistry

      巻: 22 ページ: 14907-14915

    • DOI

      10.1039/c2jm31887c

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Proton conduction in non-doped and acceptor-doped metal pyrophosphate (MP2O7) composite ceramics at intermediate temperatures2012

    • 著者名/発表者名
      Y. Sato
    • 雑誌名

      Journal of Materials Chemistry

      巻: 22 ページ: 3973-3981

    • DOI

      10.1039/c2jm15335a

    • 査読あり
  • [学会発表] Sb5+-ドープSnP2O7の水酸化物イオン伝導性とアルカリ形燃料電池電解質特性2012

    • 著者名/発表者名
      日比野高士
    • 学会等名
      第38回固体イオニクス討論会
    • 発表場所
      京都テルサ
    • 年月日
      20121203-20121205
  • [学会発表] Fe0.4Ta0.5P2O7-sSEBSコンポジット薄膜とイオノマーから成る中温・低加湿燃料電池2012

    • 著者名/発表者名
      日比野高士
    • 学会等名
      第53回電池討論会
    • 発表場所
      ヒルトン福岡シーホーク
    • 年月日
      20121114-20121116
  • [学会発表] Sb5+-ドープSnP2O7の水酸化物イオン伝導性とアルカリ形燃料電池電解質特性2012

    • 著者名/発表者名
      日比野高士
    • 学会等名
      第53回電池討論会
    • 発表場所
      ヒルトン福岡シーホーク
    • 年月日
      20121114-20121116
  • [学会発表] 中温型燃料電池用Fe0.4Ta0.5P2O7ベース有機・無機コンポジット膜の設計2012

    • 著者名/発表者名
      小島慶次郎
    • 学会等名
      日本セラミックス協会第25回秋季シンポジウム
    • 発表場所
      名古屋大学
    • 年月日
      20120919-20120921
  • [備考] 100℃以上でも発電可能なアルカリ形燃料電池用電解質を開発

    • URL

      http://news.mynavi.jp/news/2012/09/14/113/index.html

  • [備考] 常温・常圧下でベンゼンからフェノールを1段階で合成する手法を確立

    • URL

      http://news.mynavi.jp/news/2012/06/08/086/index.html

  • [備考] 高プロトン導電率を実現する燃料電池用電解質化合物の合成に成功

    • URL

      http://news.mynavi.jp/news/2012/05/30/144/index.html

  • [産業財産権] Inorganic ion conductor, manufacturing method thereof, and fuel cell employing the same2013

    • 発明者名
      T. Hibino
    • 権利者名
      T. Hibino
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      13/752,515(US)
    • 出願年月日
      2013-01-29
    • 外国

URL: 

公開日: 2014-07-24  

サービス概要 検索マニュアル よくある質問 お知らせ 利用規程 科研費による研究の帰属

Powered by NII kakenhi