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2010 年度 実績報告書

拡散抵抗が無視小のゼオライトナノ結晶を擬似活性点とした構造体触媒の開発

研究課題

研究課題/領域番号 21360386
研究機関北海道大学

研究代表者

増田 隆夫  北海道大学, 大学院・工学研究院, 教授 (20165715)

研究分担者 多湖 輝興  北海道大学, 大学院・工学研究院, 准教授 (20304743)
キーワードナノ結晶ゼオライト / テンプレートフリー合成 / 界面活性剤添加効果 / 拡散係数 / ゼオライト触媒膜 / 低級オレフィン / 芳香族アルキル化
研究概要

本研究の目的は、拡散の影響が無視小なゼオライトナノ結晶を基材とした構造体触媒の開発である。平成21年度はテンプレートフリー条件下でのゼオライトとしてMFiとMORのナノ結晶合成に成功し、その吸着特性を評価した。これら知見を基に平成22年度は拡散抵抗を無視小とする結晶サイズを求めるとともに、構造体触媒としてゼオライトナノ結晶積層触媒膜を調製して、アセトンからのオレフィン合成を行った。
結晶サイズの影響はアセトンとn-ヘキサンの接触分解反応を充填層型反応器を用いて実施した。両反応とも結晶サイズ200nm以下で拡散の影響が無視小となることを見出した。特に、n-ヘキサンの反応では反応初期に生成する生成物が速やかにゼオライト結晶から結晶外へ移動することから、二次的が抑制される。そのため、結晶サイズ60~200nmの範囲において100%近い反応率においても初期に生成する有用オレフィンの収率は高い値で維持された。
MFIゼオライトのナノ結晶をアルミナフィルターの表面に積層したナノクリスタル積層触媒膜を構造体触媒として用い、アセトンからの低級オレフィン合成を実施した。充填層型反応器と比較して、工業的に重要な高い反応率の範囲で構造体触媒は高いオレフィン収率を与えた。また、生成したオレフィンが触媒膜を通過する間にナノ結晶外表面の活性点(酸点)上で二次的反応を受けて芳香族に転換することを抑制するため、当該研究者が開発したシリル化法によりナノ結晶外表面の酸点を不活性化した。このナノ結晶を基材とした構造体触媒は処理前に比較してオレフィン収率を向上させた。さらに、ハニカム状のフィルターの内側のチャネル表面にナノ結晶を均一に積層することにも成功している。

  • 研究成果

    (32件)

すべて 2011 2010 その他

すべて 雑誌論文 (1件) (うち査読あり 1件) 学会発表 (29件) 図書 (1件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Preparation of Nano-Crystalline MFI Zeolite via Hydrothermal Synthesis in Water/Surfactant/Organic Solvent using Fumed Silica as the Si Source2011

    • 著者名/発表者名
      K.Iwakai, T.Tago, H.Konno, Y.Nakasaka, T.Masuda
    • 雑誌名

      Microporous and Mesoporous Materials

      巻: 141(1-3) ページ: 167-174

    • DOI

      10.1016/j.micromeso.2010.11.001

    • 査読あり
  • [学会発表] ナノ結晶MFI型ゼオライトによるn-ヘキサンの接触分解2011

    • 著者名/発表者名
      今野大輝, 岡村拓哉, 中坂佑太, 多湖輝興, 増田隆夫
    • 学会等名
      第107回触媒討論会
    • 発表場所
      東京,首都大学東京
    • 年月日
      20110329-20110330
  • [学会発表] MFI型ゼオライト触媒によるn-ヘキサン接触分解の速度解析2011

    • 著者名/発表者名
      岡村拓哉, 今野大輝, 中坂佑太, 多湖輝興, 増田隆夫
    • 学会等名
      第107回触媒討論会
    • 発表場所
      東京,首都大学東京
    • 年月日
      20110329-20110330
  • [学会発表] ナノサイズMORゼオライトの構造規定剤フリー合成における界面活性添加効果2011

    • 著者名/発表者名
      藤原沙緒梨, 谷口太一, 中坂佑太, 多湖輝興, 増田隆夫
    • 学会等名
      第107回触媒討論会
    • 発表場所
      東京,首都大学東京
    • 年月日
      20110329-20110330
  • [学会発表] 結晶サイズの異なるZSM-5ゼオライトを用いたn-ヘキサン接触分解による低級オレフィン選択合成2011

    • 著者名/発表者名
      今野大輝, 岡村拓哉, 中坂佑太, 多湖輝興, 増田隆夫
    • 学会等名
      化学系学協会北海道支部2011年冬季研究発表会
    • 発表場所
      札幌,北海道大学学術交流会館
    • 年月日
      20110201-20110202
  • [学会発表] MFI型ゼオライト細孔内におけるn-ヘキサンの気相拡散係数2011

    • 著者名/発表者名
      川原貴仁, 今野大輝, 岡村拓哉, 中坂佑太, 多湖輝興, 増田隆夫
    • 学会等名
      化学系学協会北海道支部2011年冬季研究発表会
    • 発表場所
      札幌,北海道大学学術交流会館
    • 年月日
      20110201-20110202
  • [学会発表] イオン交換ゼオライトによる亜酸化窒素の直接分解2011

    • 著者名/発表者名
      天池真輝, 中坂佑太, 多湖輝興, 増田隆夫
    • 学会等名
      第20回化学工学・紛体工学研究発表会
    • 発表場所
      札幌,JSTイノベーションプラザ北海道
    • 年月日
      20110201-20110202
  • [学会発表] アセトンからの低級オレフィンの選択的合成を可能とするゼオライトナノクリスタル積層触媒膜の開発2011

    • 著者名/発表者名
      佐藤良多, 中坂佑太, 多湖輝興, 増田隆夫
    • 学会等名
      第20回化学工学・紛体工学研究発表会
    • 発表場所
      札幌,JSTイノベーションプラザ北海道
    • 年月日
      20110201-20110202
  • [学会発表] Selective Production of Intermediate Species of Reaction in Series Using Catalytic Zenlite Membrane as Contactor2011

    • 著者名/発表者名
      T.Masuda, T.Tago
    • 学会等名
      The 12th Kuwait/Japan Joint Symposium
    • 発表場所
      Kuwait, Al Ahmadi, Kuwait Institute for Scientific Research (KISR) 招待講演
    • 年月日
      20110118-20110119
  • [学会発表] ナノサイズZSM-5ゼオライト積層触媒膜によるアセトンからの低級オレフィンの選択的合成2010

    • 著者名/発表者名
      佐藤良多, 中坂佑太, 多湖輝興, 増田隆夫
    • 学会等名
      第26回ゼオライト研究発表会
    • 発表場所
      東京,タワーホール船堀
    • 年月日
      20101202-20101203
  • [学会発表] 親水性ゼオライト膜を用いた浸透気化分離による高濃度有機溶液からの水の分離機構2010

    • 著者名/発表者名
      佐藤由貴, 橋本龍馬, 中坂佑太, 多湖輝興, 増田隆夫
    • 学会等名
      第26回ゼオライト研究発表会
    • 発表場所
      東京,タワーホール船堀
    • 年月日
      20101202-20101203
  • [学会発表] 金属イオン交換ゼオライトを基材とした形状選択的酸化反応場の構築2010

    • 著者名/発表者名
      佐藤陽平, 多湖輝興, 井上康信, 佐々木隆, 増田隆夫
    • 学会等名
      第26回ゼオライト研究発表会
    • 発表場所
      東京,タワーホール船堀
    • 年月日
      20101202-20101203
  • [学会発表] 水蒸気共存下におけるイオン交換ゼオライトを用いた窒素酸化物の直接分解2010

    • 著者名/発表者名
      中坂佑太, 天池真輝, 多湖輝興, 増田隆夫
    • 学会等名
      第26回ゼオライト研究発表会
    • 発表場所
      東京,タワーホール船堀
    • 年月日
      20101202-20101203
  • [学会発表] ヘキサンクラッキングによる低級オレフィン選択的合成におけるMFI型ゼオライトの結晶サイズの影響2010

    • 著者名/発表者名
      今野大輝, 中坂佑太, 多湖輝興, 増田隆夫
    • 学会等名
      第106回触媒討論会
    • 発表場所
      甲府市・山梨大学甲府キャンパス
    • 年月日
      20100915-20100918
  • [学会発表] 有機構造規定剤を使用しないナノオライト合成における界面活性剤添加効果2010

    • 著者名/発表者名
      多湖輝興, 藤原沙緒梨, 今野大輝, 中坂佑太, 遠子内渉, 増田隆夫
    • 学会等名
      第106回触媒討論会
    • 発表場所
      甲府市,山梨大学甲府キャンパス
    • 年月日
      20100915-20100918
  • [学会発表] イオン交換ゼオライト触媒を用いた窒素酸化物の直接分解2010

    • 著者名/発表者名
      天池真輝, 中坂佑太, 多湖輝興, 増田隆夫
    • 学会等名
      第106回触媒討論会
    • 発表場所
      甲府市,山梨大学甲府キャンパス
    • 年月日
      20100915-20100918
  • [学会発表] MFI型ゼオライト細孔内におけるn-ヘキサンの拡散係数測定2010

    • 著者名/発表者名
      川原貴仁, 今野大輝, 中坂佑太, 多湖輝興, 増田隆夫
    • 学会等名
      第106回触媒討論会
    • 発表場所
      甲府市,山梨大学甲府キャンパス
    • 年月日
      20100915-20100918
  • [学会発表] イオン交換ゼオライト触媒を用いたアセトンからのイソブテン選択合成2010

    • 著者名/発表者名
      山崎聖治, 今野大輝, 中坂佑太, 二宮航, 多湖輝興, 増田隆夫
    • 学会等名
      化学工学会第42回秋季大会
    • 発表場所
      京都市,同志社大学今出川キヤンパス
    • 年月日
      20100906-20100908
  • [学会発表] 修飾Fe-ZSM-5ゼオライトを用いた形状選択的酸化反応2010

    • 著者名/発表者名
      佐藤陽平, 多湖輝興, 井上康信, 佐々木隆, 増田隆夫
    • 学会等名
      触媒学会第50回オーロラセミナー
    • 発表場所
      洞爺湖町,トーヤ温泉ホテル
    • 年月日
      20100801-20100802
  • [学会発表] ゼオライトナノクリスタル積層触媒膜によるアセトンからの低級オレフィンの選択的合成2010

    • 著者名/発表者名
      佐藤良多, 多湖輝興, 増田隆夫
    • 学会等名
      触媒学会第50回オーロラセミナー
    • 発表場所
      洞爺湖町,トーヤ温泉ホテル
    • 年月日
      20100801-20100802
  • [学会発表] イオン交換ゼオライト触媒による窒素酸化物の吸着・分解特性評価2010

    • 著者名/発表者名
      天池真輝, 中坂佑太, 多湖輝興, 増田隆夫
    • 学会等名
      触媒学会第50回オーロラセミナー
    • 発表場所
      洞爺湖町,トーヤ温泉ホテル
    • 年月日
      20100801-20100802
  • [学会発表] Silicalite-1細孔内におけるn-ヘキサンの吸着・拡散現象2010

    • 著者名/発表者名
      川原貴仁, 今野大輝, 中坂佑太, 多湖輝興, 増田隆夫
    • 学会等名
      触媒学会第50回オーロラセミナー
    • 発表場所
      洞爺湖町,トーヤ温泉ホテル
    • 年月日
      20100801-20100802
  • [学会発表] ナノサイズゼオライトの合成と応用-結晶サイズの影響-2010

    • 著者名/発表者名
      多湖輝興
    • 学会等名
      触媒学会第50回オーロラセミナー
    • 発表場所
      洞爺湖町,トーヤ温泉ホテル 招待講演
    • 年月日
      20100801-20100802
  • [学会発表] Selective production of isobutylene from acetone over ion-exchanged BEA zeolites2010

    • 著者名/発表者名
      T.Tago, H.Konno, S.Ikeda, W.Ninomiya, Y.Nakasaka, T.Masuda
    • 学会等名
      TOCAT6/APCAT5
    • 発表場所
      札幌,札幌コンベンションセンター
    • 年月日
      20100718-20100723
  • [学会発表] Intracrystalline Diffusivity of Benzene within Micro-, Meso-porous Materials in Cyclohexane and Iso-propanol Solution2010

    • 著者名/発表者名
      Y.Nakasaka, T.Tago, K.Yano, T.Masuda
    • 学会等名
      TOCAT6/APCAT5
    • 発表場所
      札幌,札幌コンベンションセンター
    • 年月日
      20100718-20100723
  • [学会発表] Synthetic Mechanism of Nano-Crystalline Zeolite in Water/Surfactant/Organic Solvent-Effect of Surfactant Concentration on Crystal Size-2010

    • 著者名/発表者名
      T.Tago, Y.Nakasaka, T.Masuda
    • 学会等名
      16th International Zeolite Conference joint with the 7th International Mesostructured Materials Symposium
    • 発表場所
      Italy, Sorrento, Convention Center "Hilton Sorrento Palace"
    • 年月日
      20100704-20100709
  • [学会発表] Measurement of Benzene Diffusivity within Porous Materials in Cyclohexane and Iso-propanol Solution2010

    • 著者名/発表者名
      Y.Nakasaka, T.Tago, K.Yano, T.Masuda
    • 学会等名
      16th International Zeolite Conference joint with the 7th International Mesostructured Materials Symposium
    • 発表場所
      Italy, Sorrento, Convention Center "Hilton Sorrento Palace"
    • 年月日
      20100704-20100709
  • [学会発表] Olefins Synthesis From Acetone Over Size-Controlled Zeolite Nanocrystals : Effect of Crystal Size on Catalitic Activity and Stability2010

    • 著者名/発表者名
      T.Tago, M.Sakamoto, H.Konno, Y.Nakasaka, T.Macuda
    • 学会等名
      21st International Symposium on Chemical Reaction Engineering
    • 発表場所
      America, Philadelphia, Loews Philadelphia Hotel
    • 年月日
      20100613-20100616
  • [学会発表] Liquid phase Diffusivity of Benzene within Porous Materials in Cyclohexane and Iso-propanol Solution2010

    • 著者名/発表者名
      Y.Nakasaka, T.Tago, K.Yano, T.Masuda
    • 学会等名
      FOA10 (10th International Conference on Fundamentals of Adsorption)
    • 発表場所
      淡路夢舞台国際会議場,淡路市
    • 年月日
      20100523-20100528
  • [学会発表] Preparation of Mordenite Nanocrystal-layered Membrane for Selective Separation of Water by Pervaporation2010

    • 著者名/発表者名
      Y.Nakasaka, T.Tago, Y.Sato, R.Hashimoto, T.Masuda
    • 学会等名
      5th International Zeolite Membrane Meeting
    • 発表場所
      Greece, Loutraki, Club Hotel Casino Loutrak
    • 年月日
      20100523-20100526
  • [図書] 『Nanocrystals』-Zeolite Nanocrystals -Synthesis and Applications-2010

    • 著者名/発表者名
      T.Tago, T.Masuda
    • 総ページ数
      191-206
    • 出版者
      SCIYO
  • [備考]

    • URL

      http://cp1-ms.eng.hokudai.ac.jp/

URL: 

公開日: 2012-07-19  

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