生成分子の空間分布による分解活性亜酸化窒素の直接同定

2011 年度 研究成果報告書

• 研究課題/領域番号: 21550004
• 研究種目: 基盤研究(C)
• 配分区分: 補助金
• 応募区分: 一般
• 研究分野: 物理化学
• 研究機関: 筑波大学
• 研究代表者: 松島 龍夫 筑波大学, 数理物質系, 研究員 (30002116)
• 研究協力者: アントン コカル スロベニア・J.Stefan 研究所, 物理化学部, 上級研究員 ; 折田 秀夫 産業技術総合研究所, ナノシステム研究部門, 主務 ; 櫻井 雅嵩 筑波大学, 大学院・数理物質科学研究科, 学生
• 研究期間 (年度): 2009 – 2011
• キーワード: 表面 / 界面

研究概要

表面Pd(112)=[(s)3(111)×(001)]上のNO還元の中間体(N_2O)を、NO+CO、NO+D_2、N_2O+COの定常反応およびN2Oのみの熱分解下で放出される窒素の空間分布とDFT理論から検討し、N_2Oの活性種構造を決定した。N-端でテラスPdに吸着、ステップPd原子に酸素が反応、N-O結合を分解し、窒素が切断分子軸に沿い(ステップ上下方向の面内)放出される。

研究成果

• [雑誌論文] N_2 emission-channel change in NO reductionover stepped Pd(211) by angle-resolved desorption (2012)
  • 著者名/発表者名: Tatsuo Matsushima, Anton Kokalj, Hideo Orita, Toshitaka Kubo, Masataka Sakurai, Takahiro Kondo, Junji Nakamura
  • 雑誌名: Surface Science 巻: 606巻 ページ: 1029.1036
  • DOI: DOI:10.1016/j.susc.2012.02.023
  • 査読あり
• [雑誌論文] DFT Calculations of Adsorption and Decomposition of N_2O on Rh(100) (2010)
  • 著者名/発表者名: Hideo Orita, Toshitaka Kubo, Tatsuo Matsushima, Anton Kokalj
  • 雑誌名: Journal of Physical Chemistry C 巻: 114巻 ページ: 21444-21449
  • DOI: DOI:10.1021/jp106338t
  • 査読あり
• [雑誌論文] Angle resolved intensity and velocity distributions of N_2 desorbed by N_2O decomposition on Rh(110) (2010)
  • 著者名/発表者名: Takahiro Kondo, Masataka Sakurai, Tatsuo Matsushima, Junji Nakamura
  • 雑誌名: Journal of Chemical Physics 巻: 132巻 ページ: 134704(9)
  • DOI: DOI:10.1063/1.3374408
  • 査読あり
• [雑誌論文] Catalytic reactions studied by angle-resolved product desorption (2010)
  • 著者名/発表者名: Tatsuo Matsushima, Kosuke Shobatake
  • 雑誌名: Catalysis (published bythe Royal Society of Chemistry) 巻: 23巻 ページ: 139-178
  • DOI: DOI:10.1039/9781849732772-00139
  • 査読あり
• [雑誌論文] Surface reaction dynamics and energy partitioning (2010)
  • 著者名/発表者名: Tatsuo Matsushima, Kosuke Shobatake
  • 雑誌名: Journal of Molecular Catalysis A, Chemicals 巻: 315巻 ページ: 135-147
  • DOI: DOI:10.1016/j.molcata.2009.06.012
  • 査読あり
• [雑誌論文] Surface species studied by angle-resolved product desorption; emission mechanism and spatial distribution (2009)
  • 著者名/発表者名: Tatsuo Matsushima
  • 雑誌名: Surface Science 巻: 603巻 ページ: 1415-1426
  • DOI: DOI:10.1016/j.susc.2008.10.053
  • 査読あり
• [学会発表] N_2emission-path shift in NO reduction over stepped Pd(211) by angle-resolved desorption (2011)
  • 著者名/発表者名: 松島龍夫
  • 学会等名: ゴードン会議(表面におけるダイナミクス)
  • 発表場所: Salve-Regine大学(米国ロードアイランド州ニューポート市)
  • 年月日: 2011-08-10
• [学会発表] 貴金属(Pd、Rh、Ir)の(110)表面でのN_2Oの吸着と分解に関するDFT計算 (2011)
  • 著者名/発表者名: 折田秀夫
  • 学会等名: 第91回日本化学会春季年会
  • 発表場所: 神奈川大学横浜キャンパス
  • 年月日: 2011-03-26
• [学会発表] Pd(211)におけるN_2O分解過程の解明-脱離分子空間分布解析 (2011)
  • 著者名/発表者名: 櫻井雅崇
  • 学会等名: 第91回日本化学会春季年会
  • 発表場所: 神奈川大学横浜キャンパス
  • 年月日: 2011-03-26
• [学会発表] Pd(112)ステップ表面でのN_2O分解によって発生するN_2の脱離空間分布 (2010)
  • 著者名/発表者名: 櫻井雅崇
  • 学会等名: 第30回表面科学学術講演会
  • 発表場所: 大阪大学コンベンションホール
  • 年月日: 2010-11-04
• [学会発表] Pd(112)ステップ表面でのN_2Oの分解によるN_2の空間分布 (2010)
  • 著者名/発表者名: 櫻井雅崇
  • 学会等名: 第106回触媒討論会(討論会A)
  • 発表場所: 山梨大学甲府西キャンパス
  • 年月日: 2010-09-18
• [学会発表] Spatial and velocitydistributions of N_2 desorbed by N_2O decomposition on Rh (110) : Effect ofco-adsorbed CO (2010)
  • 著者名/発表者名: 櫻井雅崇
  • 学会等名: 第27回欧州表面会議(ECOSS-27)
  • 発表場所: グロニンゲン(オランダ)
  • 年月日: 2010-09-01
• [学会発表] Rh(100)表面上でのN_2Oの吸着と分解に関するDFT計算 (2010)
  • 著者名/発表者名: 折田秀夫
  • 学会等名: 日本化学会第5回関東支部大会(2010)
  • 発表場所: 筑波大学
  • 年月日: 2010-08-31
• [備考]
  • URL: http://www.ims.tsukuba.ac.jp/~nakamura_lab/index.html