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2010 年度 実績報告書

反応における分子の再配向に関する反応機構の解明と反応分岐に及ぼす分子配向依存性

研究課題

研究課題/領域番号 21550013
研究機関大阪大学

研究代表者

蔡 徳七  大阪大学, 大学院・理学研究科, 助教 (20273732)

キーワード配向分子線 / OHラジカル / 反応機構の解明 / アライメント状態選別 / 偏向レーザー / 準安定CO(a) / 分子の最配向 / 反応分岐
研究概要

反応遷移状態における化学種の構造や内部状態分布は反応生成物の反応分岐に大きな影響を及ぼすことが考えられる。我々は反応に関与する反応物の配向状態を規定して反応を開始させることで、遷移状態における衝突錯合体の構造を規定し、生成物の反応分岐の発現機構について解明することを目的で研究を行った。また反応物が衝突の際に起こす最配向の影響に関する研究について行なった。
配向制御したOHと無配向のHBrの交差分子線反応における立体効果の直接観測を行った。OHラジカルの単一量子状態を六極不均一電場を用いて選抜し、HBr分子の反応におけるBr原子生成の分子配向依存性に関して調べた。生成たBr原子はVUV-LIF法により行なった。その結果、OHラジカルのO端からの反応が最も反応性に富むことを明らかにした。得られた結果を詳細に解析したところ、OHのO端ではHBrからH原子を引き抜く反応機構で反応が優位に進み、またH端衝突ではHBrのH原子がOHへの転移を伴って進行する反応機構で反応が進むことが解明できた。反応における反応物の最配向による影響を調べるためにHBr分子の配向状態の選別を偏向レーザーを用いて試みたが、吸収断面積が小さいことから優位な結果が得られなかった。そのためCO(a)分子のアライメント状態を偏向レーザーを用いて選別する実験を行い成功した。CO分子のアライメント状態の選別に関する理論計算も完了し、新たな遷移状態の配向制御への道を切り開いた。
現在、OHラジカルと準安定CO(a)分子の反応における分子配向依存性を調べ、反応分岐の発現機構と反応における反応物の最配向の影響に付いて詳細に調べている。

  • 研究成果

    (7件)

すべて 2012 2011 2010

すべて 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 2件) 学会発表 (4件) 図書 (1件)

  • [雑誌論文] Orientation dependence for Br formation in the reaction of oriented OH radical with HBr molecule2011

    • 著者名/発表者名
      P.-Y.Tsai、D.-C.Che, 他3名
    • 雑誌名

      Phys.Chem.Chem.Phys.

      巻: 13 ページ: 1419-1423

    • DOI

      DOI:10.1039/c0cp01089h

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Electrostatic Hexapole State-Selection of the Asymmetric-Top Molecule Propylene Oxide2011

    • 著者名/発表者名
      D.-C.Che, 他4名
    • 雑誌名

      Chem.Phys.

      巻: (印刷中)(未定)

    • 査読あり
  • [学会発表] Embedded Sign of Stereodynamics in Overall Chemical Reaction2010

    • 著者名/発表者名
      T, Kasai, D.-C.Che
    • 学会等名
      Stereodynamics
    • 発表場所
      Santa Cruz,米国(招待講演)
    • 年月日
      2010-11-05
  • [学会発表] Stereodynamics : Generic Meaning in Chemical Reactions2010

    • 著者名/発表者名
      T, Kasai, D.-C.Che
    • 学会等名
      III SEEDMOL
    • 発表場所
      Brasilia-DF, Brasil(招待講演)
    • 年月日
      2010-10-25
  • [学会発表] OHの配向制御によるOH+HBrの反応機構の解明2010

    • 著者名/発表者名
      中村雅明, 蔡徳七, 他3名
    • 学会等名
      分子科学討論会2010
    • 発表場所
      大阪大学(大阪府)
    • 年月日
      2010-09-17
  • [学会発表] OH orientation dependence of the OH+HBr reaction2010

    • 著者名/発表者名
      M.Nakamura, D.-C.Che, 他3名
    • 学会等名
      第4回化学反応討論会
    • 発表場所
      広島大学(広島県)
    • 年月日
      2010-06-03
  • [図書] 物理化学実験法第5版19章、20章、35章2012

    • 著者名/発表者名
      蔡徳七
    • 総ページ数
      24
    • 出版者
      東京化学同人

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公開日: 2013-06-26  

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