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2010 年度 実績報告書

フラビン分子周辺への機能性反応場の構築に基づく高機能酸素酸化有機分子触媒の創成

研究課題

研究課題/領域番号 21550104
研究機関大阪大学

研究代表者

今田 泰嗣  大阪大学, 大学院・基礎工学研究科, 准教授 (60183191)

キーワード有機分子触媒 / 反応場構築 / デンドリマー触媒 / 金ナノ粒子触媒 / 酸素酸化反応 / フラビン分子触媒 / フラビン単分子膜
研究概要

本研究では申請者らが開発した環境調和型の酸素酸化触媒能を有するフラビン触媒分子に高機能性反応場を付与し、酵素を超える高い反応性、高い選択性を発揮する高機能性有機分子触媒の創成を目的として、その機能評価を行った。具体的にはフラビン-デンドリマー会合体触媒およびフラビン修飾金ナノ粒子触媒を創成し、デンドリマー骨格および金ナノ粒子表面修飾分子に由来する疎水性・親水性環境および静電相互作用・ファンデルワールス力・水素結合・π-π相互作用部位を高機能性反応場として活用可能であることを示した。さらに実用的な反応場構築の手法として、フラビン単分子膜金基盤の作成を検討した。
フラビン-デンドリマー会合体触媒を用いる酸素雰囲気下でのオレフィンの水素添加反応について速度論的な検討を行い、デンドリマー構造が活性中間体であるジイミドの生成およびオレフィンとジイミドとの反応における効果的な反応場として機能していることを明らかにした。
フラビン-デンドリマー会合体触媒を用いるスルフィドの過酸化水素酸化反応を検討し、デンドリマー構造に由来する疎水環境が効率のよい反応場として機能することを明らかにした。
フラビン担持金ナノ粒子触媒をさらに展開し、触媒チップとしての利用を視野に、金表面へのフラビンジスルフィドの単分子膜形成によるフラビン単分子膜金基板を作成した。金(111)表面へのフラビン単分子膜の形成はX線光電子分光、紫外可視分光、赤外分光、蛍光分光等により確認した。

  • 研究成果

    (7件)

すべて 2011 2010 その他

すべて 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 3件) 学会発表 (3件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Aerobic Reduction of Olefins by In Situ Generation of Diimide with Synthetic Flavin Catalysts2011

    • 著者名/発表者名
      Yasushi Imada, et al.
    • 雑誌名

      Chem.Eur.J.

      巻: (in press)

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Neutral Flavins : Green and Robust Organocatalysts for Aerobic Hydrogenation of Olefins2010

    • 著者名/発表者名
      Yasushi Imada, et al.
    • 雑誌名

      Org.Lett.

      巻: 12 ページ: 32-35

    • 査読あり
  • [雑誌論文] フラビン有機分子触媒2010

    • 著者名/発表者名
      今田泰嗣、直田健
    • 雑誌名

      触媒

      巻: 52 ページ: 503-508

    • 査読あり
  • [学会発表] フラビン骨格を含む1, 2-ビス(アルカンアミド)シクロヘキサンによる超分子ゲルの構造と触媒能2011

    • 著者名/発表者名
      安藤大地、今田泰嗣, 他
    • 学会等名
      日本化学会第91春季年会
    • 発表場所
      神奈川大学横浜キャンパス(横浜市)
    • 年月日
      2011-03-29
  • [学会発表] 中員環ニトロンの環拡大メタセシス反応2011

    • 著者名/発表者名
      西田有里、今田泰嗣, 他
    • 学会等名
      日本化学会第91春季年会
    • 発表場所
      神奈川大学横浜キャンパス(横浜市)
    • 年月日
      2011-03-28
  • [学会発表] フラビン有機分子触媒による酸素酸化反応2010

    • 著者名/発表者名
      今田泰嗣
    • 学会等名
      第27回有機合成化学セミナー
    • 発表場所
      シーサイドホテル舞子ビラ(神戸市)(招待講演)
    • 年月日
      2010-09-04
  • [備考]

    • URL

      http://www.soc.chem.es.osaka-u.ac.jp/publication

URL: 

公開日: 2012-07-19  

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