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ポリイミドを分子レベルで炭素繊維と複合化させることによりモノマー単位当りでレドックス活性が発現することを見出し、その可逆な酸化還元を二次電池の負極反応と捉え、｢全有機電池｣の動作を実証してきた。本研究は、有機レドックス席を究極の密度で安定に有するポリマーを幅広く合成すること、物質移動過程の解明と制御に基づく膜抵抗の低減により迅速かつ大容量の電子移動過程を達成すること、さらに、イオン輸送性を高めた新しい活物質の設計により、電解質および電解液の大幅な削減を可能とし、有機負極活物質として具体化することを目的とする。本年度の実績と成果を下記に記す。
(1) 電子・イオン輸送現象の解明と制御 ポリマー層における電子・物質移動過程を解析し、速い充放電速度の要因を裏付けた。セルフドープ型やイオノフォア含有型に設計された活物質も含め、負極および電解質を至適設計した。ポリマー膜のバルク構造解明により、一次構造との相関や置換基効果を把握した。次にキノイド置換ポリエーテル類へ展開し、電荷補償イオン種の電荷輸送経路を形成させた。有効レドックス層として働く膜厚を実測容量から把握し、拡散性向上が不活性層の低減に繋がることを実証した。イオン種の溶媒和半径、電荷輸送の拡散定数の解明により、高速･高容量の斬新な活物質として具体化した。
(2)「次世代二次電池」に向けた有機電極ファブリケーション 得られた活物質と炭素繊維の複合化について検討し、バインダーの種類と量、界面構造、耐久性など最適条件を検討した。導電性部材として、気相成長炭素繊維、カーボンブラック、各種ナノカーボンを検討し、ポリマーと高い親和性を保った複合電極を確立した。これらを総合し、電池の定電流充放電特性、サイクル特性、耐久試験の結果をもとに、負極ポリマーの設計に随時フィードバックさせた。
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