低原子価ホウ素化合物を基盤とした有機化学および触媒化学

2010 年度 研究成果報告書

• 研究課題/領域番号: 21685006
• 研究種目: 若手研究(A)
• 配分区分: 補助金
• 研究分野: 有機化学
• 研究機関: 中央大学 (2010); 東京大学 (2009)
• 研究代表者: 山下 誠 中央大学, 理工学部, 准教授 (10376486)
• 研究期間 (年度): 2009 – 2010
• キーワード: 有機元素化学 / ラジカル / 触媒

研究概要

本研究では、(1)ボリルアニオンの化学の開拓、特に第2周期p-ブロック元素とホウ素との結合生成に関する検討およびこれらにより得られる生成物の有機合成化学への応用、(2)ホウ素中心ラジカルおよび低酸化数ホウ素化学種ボリレンの合成の試みと光活性化ボリルラジカル生成の確認、(3)含ホウ素多座配位子を有する遷移金属錯体の合成と性質の解明およびこれらの触媒化学への応用検討、の3項目に関して研究を行った。

研究成果

• [雑誌論文] A catalytic synthesis of dialkylamines from alkylamines using neopentyl-substituted PNP pincer-iridium complex (2011)
  • 著者名/発表者名: Yamashita, M., Moroe, Y. Yano, T. Nozaki, K.
  • 雑誌名: Inorg. Chim. Acta 巻: 363 ページ: 15-18
  • 査読あり
• [雑誌論文] Development of highly efficient one-pot processes using orthogonal tandem catalyst (2011)
  • 著者名/発表者名: Yamashita, M.
  • 雑誌名: Shokubai 巻: 53 ページ: 310-312
  • 査読あり
• [雑誌論文] Creation of Nucleophilic Boryl Anions and Their Properties (2011)
  • 著者名/発表者名: Yamashita, M.
  • 雑誌名: Bull. Chem. Soc. Jpn. 巻: 84 ページ: 983-999
  • 査読あり
• [雑誌論文] Mechanistic Studies on the Reversible Hydrogenation of Carbon Dioxide Catalyzed by an Ir-PNP Complex (2011)
  • 著者名/発表者名: Tanaka, R.; Yamashita, M.; Chung, L. W.; Morokuma, K.; Nozaki, K.
  • 雑誌名: Organometallics 巻: 30 ページ: 6742-6750
  • 査読あり
• [雑誌論文] One-Pot Carboboration of Alkynes Using Lithium Borylcyanocuprate and the Subsequent Suzuki-Miyaura Cross-Coupling of the Resulting Tetrasubstituted Alkenylborane (2011)
  • 著者名/発表者名: Okuno, Y.; Yamashita, M.; Nozaki, K.
  • 雑誌名: Eur. J. Org. Chem. 巻: 2011 ページ: 3951-3958
  • 査読あり
• [雑誌論文] Borylcyanocuprate in a One-Pot Carboboration by a Sequential Reaction with an Electron-Deficient Alkyne and an Organic Carbon Electrophile (2011)
  • 著者名/発表者名: Okuno, Y.; Yamashita, M.; Nozaki, K.
  • 雑誌名: Angew. Chem. Int. Ed. 巻: 50 ページ: 920-923
  • 査読あり
• [雑誌論文] Syntheses and properties of triborane(5)s possessing bulky diamino substituents on terminal boron atoms (2011)
  • 著者名/発表者名: Hayashi, Y.; Segawa, Y.; Yamashita, M.; Nozaki, K.
  • 雑誌名: Chem. Commun. 巻: 47 ページ: 5888-5890
  • 査読あり
• [雑誌論文] Boryl Anion: Syntheses and Properties of Novel Borylmetals (2010)
  • 著者名/発表者名: Yamashita, M.; Nozaki, K.
  • 雑誌名: J. Synth. Org. Chem., Jpn. 巻: 68 ページ: 359-369
  • 査読あり
• [雑誌論文] Reduction of base-stabilized difluoroboranes to induce rearrangement reactions (2010)
  • 著者名/発表者名: Yamashita, M.; Aramaki, Y.; Nozaki, K.
  • 雑誌名: New J. Chem. 巻: 34 ページ: 1774-1782
  • 査読あり
• [雑誌論文] Nucleophilicity of a Base-Stabilized Borole Anion at the Boron Center (2010)
  • 著者名/発表者名: Yamashita, M.
  • 雑誌名: Angew. Chem. Int. Ed. 巻: 49 ページ: 2474-2475
  • 査読あり
• [雑誌論文] High-Yielding Tandem Hydroformylation/Hydrogenation of a Terminal Olefin to Produce a Linear Alcohol Using a Rh/Ru Dual Catalyst System (2010)
  • 著者名/発表者名: Takahashi, K.; Yamashita, M.; Ichihara, T.; Nakano, K.; Nozaki, K.
  • 雑誌名: Angew. Chem. Int. Ed. 巻: 49 ページ: 4488-4490
  • 査読あり
• [雑誌論文] Boryltrihydroborate: Synthesis, Structure, and Reactivity as a Reductant in Ionic, Organometallic, and Radical Reactions (2010)
  • 著者名/発表者名: Nozaki, K.; Aramaki, Y.; Yamashita, M.; Ueng, S.-H.; Malacria, M.; Lacote, E.; Curran, D. P.
  • 雑誌名: J. Am. Chem. Soc. 巻: 132 ページ: 11449-11451
  • 査読あり
• [雑誌論文] Group-4 Transition-Metal Boryl Complexes: Syntheses, Structures, Boron-Metal Bonding Properties, and Application as a Polymerization Catalyst (2009)
  • 著者名/発表者名: Terabayashi, T.; Kajiwara, T.; Yamashita, M.; Nozaki, K.
  • 雑誌名: J. Am. Chem. Soc. 巻: 131 ページ: 14162-14163
  • 査読あり
• [雑誌論文] Catalytic Hydrogenation of Carbon Dioxide Using Ir(III)-Pincer Complexes (2009)
  • 著者名/発表者名: Tanaka, R.; Yamashita, M.; Nozaki, K.
  • 雑誌名: J. Am. Chem. Soc. 巻: 131 ページ: 14168-14169
  • 査読あり
• [雑誌論文] Diphenylphosphino- or Dicyclohexylphosphino-Tethered Boryl Pincer Ligands: Syntheses of PBP Iridium(III) Complexes and Their Conversion to Iridium-Ethylene Complexes (2009)
  • 著者名/発表者名: Segawa, Y.; Yamashita, M.; Nozaki, K.
  • 雑誌名: Organometallics 巻: 28 ページ: 6234-6242
  • 査読あり
• [雑誌論文] Syntheses of PBP Pincer Iridium Complexes: A Supporting Boryl Ligand (2009)
  • 著者名/発表者名: Segawa, Y.; Yamashita, M.; Nozaki, K.
  • 雑誌名: J. Am. Chem. Soc. 巻: 131 ページ: 9201-9203
  • 査読あり
• [学会発表] ネオペンチル置換PCPピンサー型配位子を有するイリジウム錯体の合成と炭化水素の脱水素化反応へ向けた応用 (2011)
  • 著者名/発表者名: 谷口諒・山下 誠・野崎 京子
  • 学会等名: 第61回錯体化学討論会
  • 発表場所: 岡山理科大学 岡山
  • 年月日: 20110917-19
• [学会発表] Syntheses and properties of transition metal complexes bearing a boron-based PBP-pincer ligand (2011)
  • 著者名/発表者名: Makoto Yamashita
  • 学会等名: IME Boron XIV
  • 発表場所: Naiagarafalls, Ontario, Canada
  • 年月日: 20110911-15
• [学会発表] Synthesis and Properties of Lithium Boryltrihydroborate (2011)
  • 著者名/発表者名: Yoshitaka Aramaki, Makoto Yamashita, Shau-Hua Ueng, Max Maracria, Emmanuel Lacote, Dennis P. Curran, Kyoko Nozaki
  • 学会等名: IME Boron XIV
  • 発表場所: Naiagarafalls, Ontario, Canada
  • 年月日: 20110911-15
• [学会発表] Rational Design of Ru-Catallysts for normal-Selective Hydroformylation and Tandem Hydroformylation/Hydrogenation(合理的にデザインしたRu触媒による直鎖選択的ヒドロホルミル化とタンデム型ヒドロホルミル化/水素化) (2011)
  • 著者名/発表者名: 高橋 講平・山下 誠・田中 善幸・野崎 京子
  • 学会等名: 第58回有機金属化学討論会
  • 発表場所: 名古屋大学千種キャンパス 愛知
  • 年月日: 20110907-09
• [学会発表] Ir-PNP錯体による二酸化炭素-水素とギ酸の触媒的相互変換 (2011)
  • 著者名/発表者名: 田中亮・山下誠・野崎京子
  • 学会等名: 日本化学会第91春季年会
  • 年月日: 20110322-25
• [学会発表] Ir-PNP錯体を用いた二酸化炭素の触媒的水素化:実験と計算化学を併用した機構解析 (2011)
  • 著者名/発表者名: 田中 亮・山下 誠・Chung Lung Wa・諸熊 奎治・野崎 京子
  • 学会等名: 日本化学会第91春季年会
  • 年月日: 20110322-25
• [学会発表] Ru触媒の合理的デザインによる1-アルケンからの直鎖アルデヒドの選択的合成およびタンデム反応による直鎖アルコールの直接合成 (2011)
  • 著者名/発表者名: 高橋講平・山下誠・野崎京子・田中善幸
  • 学会等名: 日本化学会第91春季年会
  • 年月日: 20110322-25
• [学会発表] リチウムボリルトリヒドロボラートの合成と反応 (2011)
  • 著者名/発表者名: 荒巻 吉孝・山下 誠・Ueng, Shau-Hua・Malacria, Max・Lacote, Emmanuel・Curran, Dennis P.・野崎 京子
  • 学会等名: 日本化学会第91春季年会
  • 年月日: 20110322-25
• [学会発表] Syntheses and properties of transition metal complexes bearing a boron-based PBP-pincer ligand (2011)
  • 著者名/発表者名: Makoto Yamashita
  • 学会等名: IUPAC World Chemistry Congress
  • 発表場所: Puerto Rico
  • 年月日: 2011-08-02
• [学会発表] PBPピンサー型配位子を有するロジウム錯体の合成と性質 (2010)
  • 著者名/発表者名: 長谷川万紀・瀬川泰知・山下誠・野崎京子
  • 学会等名: 第60回錯体化学討論会・第60回記念錯体化学OSAKA国際会議
  • 年月日: 20100927-30
• [学会発表] Ir-PNP錯体を用いた二酸化炭素の水素化によるギ酸合成 (2010)
  • 著者名/発表者名: 田中亮・山下誠・野崎京子
  • 学会等名: 第57回有機金属化学討論会
  • 年月日: 20100916-18
• [学会発表] Kinetic Analysis of C-OH Bond-Forming Reductive Elimination (2010)
  • 著者名/発表者名: 林佑実・和田真治・山下誠・野崎京子
  • 学会等名: 第57回有機金属化学討論会
  • 年月日: 20100916-18
• [学会発表] 塩基安定化ジフルオロボランの還元 (2010)
  • 著者名/発表者名: 荒巻吉孝・山下誠・野崎京子
  • 学会等名: 第21回基礎有機化学討論会
  • 年月日: 20100909-11
• [学会発表] C-OH結合を生成する還元的脱離の観測 (2010)
  • 著者名/発表者名: 林佑実・和田真治・山下誠・野崎京子
  • 学会等名: 日本化学会第90春季年会
  • 年月日: 20100326-29
• [学会発表] Ir-PNP錯体触媒を用いた二酸化炭素の水素化における反応機構解析 (2010)
  • 著者名/発表者名: 田中亮・山下誠・野崎京子
  • 学会等名: 日本化学会第90春季年会
  • 年月日: 20100326-29
• [学会発表] PBPピンサー型配位子を有するロジウム錯体の合成と性質 (2010)
  • 著者名/発表者名: 長谷川万紀・瀬川泰知・山下誠・野崎京子
  • 学会等名: 日本化学会第90春季年会
  • 年月日: 20100326-29
• [学会発表] Rh/Ru混合触媒系を用いた末端オレフィンのヒドロホルミル化-水素化による直鎖アルコールの一段合成 (2010)
  • 著者名/発表者名: 高橋講平・山下誠・市原健生・中野幸司・野崎京子
  • 学会等名: 日本化学会第90春季年会
  • 年月日: 20100326-29
• [学会発表] ベンゾイルボランと求核種の反応:Bora-Brook転位 (2010)
  • 著者名/発表者名: 境野裕健・山下誠・野崎京子
  • 学会等名: 日本化学会第90春季年会
  • 年月日: 20100326-29
• [学会発表] ボリルクプラートとアルキン、炭素求電子剤との反応によるカルボホウ素化 (2010)
  • 著者名/発表者名: 奥野友里・山下誠・野崎京子
  • 学会等名: 日本化学会第90春季年会
  • 年月日: 20100326-29
• [学会発表] Syntheses and Properties of Group 9 Metal Complexes Bearing a Boron-Based PBP Pincer Ligand (2010)
  • 著者名/発表者名: Yasutomo Segawa, Maki Hasegawa, Makoto Yamashita, Kyoko Nozaki
  • 学会等名: 第6回有機元素化学セミナー
  • 年月日: 20100219-20
• [学会発表] Rh/Ru混合触媒系を用いた末端オレフィンのヒドロホルミル化-水素化による直鎖アルコールの一段合成 (2009)
  • 著者名/発表者名: 高橋講平・山下誠・市原 健生・中野幸司・野崎京子
  • 学会等名: 第104回触媒討論会
  • 年月日: 20090927-30
• [学会発表] Ir-PNPトリヒドリド錯体を用いた二酸化炭素の水素化反応とその反応機構の考察 (2009)
  • 著者名/発表者名: 田中亮・山下誠・野崎京子
  • 学会等名: 第59回錯体化学討論会
  • 年月日: 20090925-27
• [学会発表] Syntheses and Properties of Group-9 Transition Metal Complexes Bearing a PBP Pincer Ligand (2009)
  • 著者名/発表者名: Yasutomo Segawa, Maki Hasegawa, Makoto Yamashita, Kyoko Nozaki
  • 学会等名: 第26回有機合成化学セミナー
  • 年月日: 2009-09-16
• [学会発表] アルキンのカルボホウ素化反応 (2009)
  • 著者名/発表者名: 奥野友里・山下誠・野崎京子
  • 学会等名: 第26回有機合成化学セミナー
  • 年月日: 2009-09-16
• [学会発表] 塩基安定化ボリレンの合成 (2009)
  • 著者名/発表者名: 荒巻吉孝・山下誠・野崎京子
  • 学会等名: 第26回有機合成化学セミナー
  • 年月日: 2009-09-16
• [学会発表] 4族金属ボリル錯体の合成と性質 (2009)
  • 著者名/発表者名: 寺林知美・山下誠・野崎京子
  • 学会等名: 第26回有機合成化学セミナー
  • 年月日: 2009-09-16
• [備考]
  • URL: http://www.chem.chuo-u.ac.jp/~element/