研究課題
本年度は、これまでに開発してきたチューニングフォーク方式のAFMに広帯域レーザーパルスを導入することで、広帯域コヒーレントアンチストークスラマン散乱(BBCARS)のシステムを構築した。広帯域レーザーパルスとしては、10fsのオシレータおよびフォトニック結晶ファイバ(PCF)による白色光の2者について同時開発した。DNAや液晶分子を評価サンプルとして用いることで、指紋領域の顕微BBCARSスペクトルを取得することに成功した。本成果は論文掲載された。さらにSPMと融合することで近接場BBCARSおよび非線形分光を開発中である。近接場非線形分光においては金属製近接場プローブ自身からの非線形発光が背景光となりSNRを制限することが考えられる。そこでBBCARSに時間分解検出を適応することでプローブパルスに遅延を与えることで、背景光とCARS信号の時間領域での分離を試みた。逆にこのような広帯域な非線形発光はナノサイズの新たな光源ともとらえることができるため、その発光を効率よく発生させるプローブの開発を目指し、種々のプローブについて非線形発光の比較を行った。DUVラマンにおいても同様にSPMへの融合に取り組んでいる。また、昨年度示した近接場プローブ先端での局所的な温度制御を近接場ラマン測定に適用し、局所的な温度に依存してラマンスペクトルにシフトが現れることを確認した。本成果は論文としてアクセプトされるに至っている。さらに、金属プローブによる近接場分光全般において、金属プローブの光照射によるプラズモンポラリトンの高効率化は必須である。よって高効率プラズモン励起を行うために、励起レーザーの偏光制御を行った。偏光制御を行ったビームの集光スポットでの電場の偏光に関する知見を得るために、単一分子の蛍光イメージングを行った。本成果も論文掲載された。
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