| 研究概要 |
(1)昨年度からひきつづき単一成分分子性導体M(tmdt)_2(M=Ni,Au,Cu)のフラグメント化による有効モデルと基底状態相図についての理論的研究を行った。特に、実験結果の解釈が難しかったAu(tmdt)_2に関して、温度変化の効果を新しく考慮し4軌道モデルのパラメータを再考察した。その結果、配位子のTTF骨格上の二つのpπ軌道と中心金属周りのpdσ軌道のエネルギー準位が低温で低くなることがわかり、平均場近似による相図では磁気的金属解が広く得られ実験と矛盾しない結果を得ることができた。
(2)擬1次元分子性導体TMTTF_2Xにおける実験的な温度圧力相図における相の移り変わりは、近年新しく見つかった電荷秩序を含めた系統的理解がされていなかった。これに対して、まず第一原理計算により特徴的な二つ(X=PF_6およびSbF_6)の遷移積分パラメータを評価し、後者の方がより鎖間の遷移積分が小さいことがわかった。それにも関わらず実験的には鎖間結合が効いた反強磁性状態が観測されるメカニズムとして、クーロン斥力による電荷秩序が前者よりも顕著なため有効的に鎖間交換相互作用が大きくなることを、厳密対角化による数値計算で示した。
(3)(Cation)[Pd(dmit)_2]_2においては、反強磁性、スピン液体、電荷秩序、と多様な状態が小さい構造変化しかないにも関わらず起きる。これらの原因を探るため、一連の物質に対して第一原理計算によるバンド構造を元に遷移積分の見積もりを行った。フラグメント化による有効モデルの構築に成功し、Pd(dmit)_2分子のダイマーが4つのフラグメントによる4量体とみなせることを示した。
|
