不均一系オレフィン重合モデル触媒の設計と実験・第一原理計算による重合機構解明

2010 年度 研究成果報告書

• 研究課題/領域番号: 21750119
• 研究種目: 若手研究(B)
• 配分区分: 補助金
• 研究分野: 高分子化学
• 研究機関: 北陸先端科学技術大学院大学
• 研究代表者: 谷池 俊明 北陸先端科学技術大学院大学, マテリアルサイエンス研究科, 助教 (50447687)
• 研究期間 (年度): 2009 – 2010
• キーワード: 高分子合成 / 触媒 / 化学プロセス / 重合触媒 / 第一原理計算

研究概要

不均一系Ziegler-Natta触媒を用いたオレフィン重合の化学を完全解明すべく、TiCl_3/MgCl_2モデル触媒を主体とする実験科学と密度汎関数計算に基づく計算科学を相乗的に組み合わせた網羅的検討を行った。本研究の結果、鍵成分であるドナー化合物の活性点への作用機構を描写する「共吸着モデル」という、高性能触媒の設計指針を分子レベルで与える新規モデルの提案に成功した。

研究成果

• [雑誌論文] Effects of Molecular Dispersion State of Surface Ti Species on Ethylene-Propylene Copolymerization with TiCl_3-based Ziegler-Natta Model Catalyst (2010)
  • 著者名/発表者名: Toshiaki Taniike, Shougo Takahashi, Toru Wada, Iku Kouzai, Minoru Terano
  • 雑誌名: Macromolecular Research Vol.18 ページ: 834-838
  • 査読あり
• [雑誌論文] Role of Dispersion State of Ti Species in Deactivation of MgCl_2-Supported Ziegler-Natta Catalysts (2010)
  • 著者名/発表者名: Toshiaki Taniike, Toru Wada, Iku Kouzai, Shougo Takahashi, Minoru Terano
  • 雑誌名: Macromolecular Research Vol.18 ページ: 839-844
  • 査読あり
• [雑誌論文] Similarity and Difference of Active Sites Nature between Basic and Advanced types of MgCl_2-supported Ziegler-Natta Propylene Polymerization Catalysts (2010)
  • 著者名/発表者名: Yuichi Hiraoka, Sang Yull Kim, Ali Dashti, Toshiaki Taniike, Minoru Terano
  • 雑誌名: Macromolecular Reaction Engineering Vol.4 ページ: 510-515
  • 査読あり
• [雑誌論文] 次世代の汎用性ポリオレフィンを支える触媒技術 (2010)
  • 著者名/発表者名: 谷池俊明、寺野稔
  • 雑誌名: 高分子 59巻 ページ: 849-852
  • 査読あり
• [雑誌論文] 不均一系Ziegler-Natta触媒の性能発現機構に関する密度汎関数計算 (2010)
  • 著者名/発表者名: 谷池俊明、寺野稔
  • 雑誌名: 触媒 52巻 ページ: 547-552
  • 査読あり
• [雑誌論文] MgCl_2担持型Ziegler-Natta触媒の表面欠陥構造と高性能活性点に関する密度汎関数計算 (2010)
  • 著者名/発表者名: 谷池俊明、寺野稔
  • 雑誌名: 次世代ポリオレフィン総合研究 4巻 ページ: 63-72
• [雑誌論文] A Density Functional Study for Influences of Molecular Flexibility of Donors on Insertion Barrier and Stereoselectivity of Ziegler-Natta Propylene Polymerization (2009)
  • 著者名/発表者名: Toshiaki Taniike, Minoru Terano
  • 雑誌名: Macromolecular Chemistry and Physics Vol.210 ページ: 2188-2193
  • 査読あり
• [雑誌論文] Propylene Polymerization Performance of Isolated and Aggregated Ti Species Studied Using a Well-Designed TiCl_3/MgCl_2 Ziegler-Natta Model Catalyst (2009)
  • 著者名/発表者名: Toru Wada, Toshiaki Taniike, Iku Kouzai, Shougo Takahashi, Minoru Terano
  • 雑誌名: Macromolecular Rapid Communications Vol.30 ページ: 887-891
  • 査読あり
• [雑誌論文] MgCl_2担持型Ziegler-Natta触媒における配位ドナーの立体的柔軟性とプロピレン重合特性に関する計算科学的検討 (2009)
  • 著者名/発表者名: 谷池俊明、寺野稔
  • 雑誌名: 次世代ポリオレフィン総合研究 3巻 ページ: 75-82
• [学会発表] Effects of Exchange-Correlation Functionals on Ziegler-Natta Propylene Polymerization (2011)
  • 著者名/発表者名: Toshiaki Taniike, Minoru Terano
  • 学会等名: International Workshop on Computational Approach for Heterogeneous Ziegler-Natta Catalysts
  • 発表場所: Ishikawa, Japan
  • 年月日: 2011-02-25
• [学会発表] 不均一系Ziegler-Natta 重合の計算化学的遷移状態分析に基づく活性予測 (2010)
  • 著者名/発表者名: 谷池俊明、寺野稔
  • 学会等名: 第40回石油・石油化学討論会
  • 発表場所: 神戸
  • 年月日: 2010-11-26
• [学会発表] MgCl_2担持型Ziegler-Natta触媒の実表面構造と重合性能の発現における原子レベルステップの役割 (2010)
  • 著者名/発表者名: 谷池俊明、寺野稔
  • 学会等名: 第59回高分子討論会
  • 発表場所: 北海道
  • 年月日: 2010-09-16
• [学会発表] MgCl_2担持型Ziegler-Natta触媒の機能発現機構に関する実験科学的・理論化学的検討 (2010)
  • 著者名/発表者名: 谷池俊明、寺野稔
  • 学会等名: 第5回次世代ポリオレフィン総合研究発表会
  • 発表場所: 東京
  • 年月日: 2010-08-05
• [学会発表] First-principle description of Ziegler-Natta propylene polymerization (2010)
  • 著者名/発表者名: Toshiaki Taniike, Minoru Terano
  • 学会等名: active site and polymerization mechanism, Computer Simulation Studies of Soft Materials
  • 発表場所: Ishikawa, Japan
  • 年月日: 2010-07-30
• [学会発表] Molecular Genesis of Stereospecificity in Heterogeneous Ziegler-Natta Propylene Polymerization (2010)
  • 著者名/発表者名: Toshiaki Taniike, Minoru Terano
  • 学会等名: 7th LSP/JAIST International Colloquium on Heterogeneous Ziegler-Natta Catalysts
  • 発表場所: Sorrento, Italy
  • 年月日: 2010-06-24
• [学会発表] オレフィン重合用Ziegler-Natta触媒の活性点構造と潜在的活性に関する理論的考察 (2010)
  • 著者名/発表者名: 谷池俊明、寺野稔
  • 学会等名: 第59回高分子年次大会
  • 発表場所: 東京
  • 年月日: 2010-05-28
• [学会発表] Coadsorption Model for a First-Principle Explanation of Roles of Donors (2009)
  • 著者名/発表者名: Toshiaki Taniike, Minoru Terano
  • 学会等名: JAIST International Workshop "Molecular Architecture of Heterogeneous Olefin Polymerization Catalysts"
  • 発表場所: Ishikawa, Japan
  • 年月日: 2009-12-15
• [学会発表] Theoretical Explanation of MgCl2-Supported Ziegler-Natta Catalysts based on a "Coadsorption Model" of Donors with Ti Species (2009)
  • 著者名/発表者名: Toshiaki Taniike, Minoru Terano
  • 学会等名: Invited Youth Talented Talk on Polymer Chemistry
  • 発表場所: Beijing, China
  • 年月日: 2009-11-04
• [学会発表] Coadsorption Model for the Catalyst Design of Heterogeneous Ziegler-Natta Catalysts (2009)
  • 著者名/発表者名: Toshiaki Taniike, Minoru Terano
  • 学会等名: 3rd Asian Polyolefin Workshop 2009
  • 発表場所: Seoul, Korea
  • 年月日: 2009-10-27
• [学会発表] 不均一系Ziegler-Nattaオレフィン重合における活性点のフレキシビリティ (2009)
  • 著者名/発表者名: 谷池俊明、寺野稔
  • 学会等名: 第39回石油・石油化学討論会
  • 発表場所: 浜松
  • 年月日: 2009-10-22
• [学会発表] 不均一系Zigler-Natta 触媒を用いたプロピレン重合におけるルイス塩基化合物の作用機構の理論的解明 (2009)
  • 著者名/発表者名: 谷池俊明、寺野稔
  • 学会等名: 第104回触媒討論会
  • 発表場所: 宮崎
  • 年月日: 2009-09-29
• [学会発表] Theoretical Elucidation of Molecular Behavior of Donors in Ziegler-Natta Propylene Polymerization (2009)
  • 著者名/発表者名: Toshiaki Taniike, Minoru Terano
  • 学会等名: Advances in Polyolefins 2009 (ACS Division of Polymer Chemistry)
  • 発表場所: Santa Rosa, USA
  • 年月日: 2009-09-23
• [学会発表] 不均一系 Ziegler-Natta プロピレン重合における選択性と活性点近傍の立体的柔軟性に関する第一原理計算 (2009)
  • 著者名/発表者名: 谷池俊明、寺野稔
  • 学会等名: 第4回次世代ポリオレフィン総合研究発表会
  • 発表場所: 東京
  • 年月日: 2009-08-04
• [学会発表] First-Principle Explanation on Cooperative Roles of MgCl_2 and Donors in Ziegler-Natta Propylene Polymerization (2009)
  • 著者名/発表者名: Toshiaki Taniike, Minoru Terano
  • 学会等名: LSP/JAIST INTERNATIONAL COLLOQUIUM ON HETEROGENEOUS ZIEGLER-NATTA CATALYSTS
  • 発表場所: Naples, Italy
  • 年月日: 2009-06-26
• [学会発表] Influences of donors on insertion and chain transfer properties of propylene polymerization with Ziegler-Natta catalysts (2009)
  • 著者名/発表者名: Toshiaki Taniike 、Minoru Terano
  • 学会等名: 第58回高分子年次大会
  • 発表場所: 神戸
  • 年月日: 2009-05-28
• [備考] ホームページ等
  • URL: http://www.jaist.ac.jp/profiles/info.php?profile_id=00466